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制备方法对双钙钛矿复合氧化物LaSrFeCoO_6甲烷催化燃烧性能的影响

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:13:57
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制备方法对双钙钛矿复合氧化物LaSrFeCoO_6甲烷催化燃烧性能的影响【摘要】:采用不同制备方法制备了稀土双钙钛矿复合氧化物LaSrFeCoO_6催化剂,使用XRD、FT-IR、

【摘要】: 采用不同制备方法制备了稀土双钙钛矿复合氧化物LaSrFeCoO_6催化剂,使用XRD、FT-IR、H_2-TPR、SEM、XPS和磁性等表征手段对比研究了制备方法对LaSrFeCoO_6催化剂甲烷燃烧活性的影响。 实验结果表明,采用溶胶-凝胶法以柠檬酸、葡萄糖、蔗糖为络合剂,在空气气氛下1100℃焙烧3h后形成单一相物相。柠檬酸为络合剂的甲烷燃烧催化活性最好,起然温度和完全转化温度分别为:432.7℃和639.2℃。络合剂对催化剂比表面影响较大且比表面与催化活性成顺变关系。对溶胶-凝胶法以柠檬酸为络合剂的LaSrFeCoO_6催化剂在不同焙烧温度下的化学与物理性能比较。在空气气氛下500℃焙烧3h后形成单一相物相,说明溶胶.凝胶法在较低的焙烧温度下可以合成双钙钛矿复合氧化物。焙烧温度对催化剂比表面影响较大,此外表观活化能也是影响催化活性的重要因素。 采用非晶态合金法、溶胶-凝胶法、微乳法制备双钙钛矿复合氧化物LaSrFeCoO_6,在空气气氛下1100℃焙烧3h后,三种制备方法均形成单一双钙钛矿物相。非晶态合金法制备的样品在氢还原能力、表面电子密度、表观活化能等方面都表现出良好的性能,甲烷燃烧催化活性明显好于其他制备方法,起然温度和完全转化温度分别为387.2℃和592.7℃。 采用非晶态合金法制备了LaSr_(1-x)Ce_xFeCoO_6(x=0.5,0.1,0.2)和La_(1-x)Ce_xSrFeCoO_6(x=0.05,0.1,0.2)系列双钙钛矿型复合氧化物,实验结果表明,在空气气氛下1100℃焙烧3h后,当稀土Ce掺杂量较小时(x=0.05)形成单一相物相,当掺杂量较大(x0.05)时形成含少量CeO_2的混合相,CH_4活性评价表明掺杂Ce后催化剂的甲烷燃烧催化活性与Ce掺杂量成顺变关系。 【关键词】:稀土 双钙钛矿 甲烷催化燃烧 制备方法
【学位授予单位】:内蒙古大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.36
【目录】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-12
  • 第一章 前言12-18
  • 1.1 双钙钛矿氧化物的研究进展12-13
  • 1.2 双钙钛矿氧化物的物理性质13-15
  • 1.3 双钙钛矿型复合氧化物的制备15-16
  • 1.3.1 固相法(solide state reaction method)15-16
  • 1.3.2 溶胶—凝胶法(sol—gel method)16
  • 1.3.3 微乳液法(microemulsion technique)16
  • 1.3.4 合金法(morphous alloy)16
  • 1.3.5 化学共沉淀法(coprecipitation process)16
  • 1.3.6 其他方法16
  • 1.4 本论文的研究工作16-18
  • 第二章 实验部分18-23
  • 2.1 试剂18-19
  • 2.2 检测方法与仪器19-21
  • 2.2.1 X射线衍射表征(XRD)19
  • 2.2.2 程序升温还原测定(H_2-TPR)19-20
  • 2.2.3 比表面积的测定(BET)20
  • 2.2.4 红外光谱测试(FT-IR)20
  • 2.2.5 扫描电镜(SEM)20
  • 2.2.6 X射线光电子能谱(XPS)20
  • 2.2.7 磁性(Magnetism techniques)20-21
  • 2.3 催化剂活性评价21-23
  • 2.3.1 活性评价装置21
  • 2.3.2 催化剂评价方法及数据处理21
  • 2.3.3 测试催化剂评价装置的稳定性21-23
  • 第三章 不同络合剂对双钙钛矿型复合氧化物LaSrFeCoO_6催化性能的影响23-30
  • 引言23
  • 3.1 催化剂制备23-24
  • 3.2 催化剂表征24
  • 3.3 结果与讨论24-29
  • 3.3.1 催化剂物相分析24
  • 3.3.2 比表面计算24-25
  • 3.3.3 催化剂H_2-TPR分析25-26
  • 3.3.4 催化剂活性分析26-27
  • 3.3.5 表观活化能27-28
  • 3.3.6 催化剂SEM分析28-29
  • 3.4 小结29-30
  • 第四章 不同焙烧温度对LaSrFeCoO_6催化剂性能的影响30-36
  • 引言30
  • 4.1 催化剂的制备30
  • 4.2 催化剂的表征30
  • 4.3 结果与讨论30-35
  • 4.3.1 催化剂的XRD分析30-31
  • 4.3.2 催化剂的FT-IR表征31-32
  • 4.3.3 催化剂的TPR分析32-33
  • 4.3.4 催化剂活性与比表面积的分析33-35
  • 4.4 小结35-36
  • 第五章 制备方法对双钙钛矿LaSrFeCoO_6甲烷燃烧催化活性的影响36-51
  • 引言36
  • 5.1 催化剂的制备36-39
  • 5.1.1 非晶态合金法制备LaSrFeCoO_636-37
  • 5.1.2 溶胶-凝胶法制备LaSrFeCoO_637-38
  • 5.1.3 微乳法制备LaSrFeCoO_638-39
  • 5.2 催化剂表征39
  • 5.3 结果与讨论39-50
  • 5.3.1 物相分析39-40
  • 5.3.2 催化剂FT-IR分析40-42
  • 5.3.3 催化剂H_2-TPR分析42-43
  • 5.3.4 甲烷燃烧活性测试43-44
  • 5.3.5 表观活化能44-45
  • 5.3.6 XPS分析45-49
  • 5.3.7 催化剂SEM分析49-50
  • 5.4 小结50-51
  • 第六章 Ce掺杂对LaSrFeCoO_6甲烷催化燃烧性能的影响51-60
  • 引言51
  • 6.1 催化剂的制备51
  • 6.2 催化剂表征51
  • 6.3 结果与讨论51-58
  • 6.3.1 催化剂的XRD分析51-53
  • 6.3.2 催化剂的FT-IR分析53-54
  • 6.3.3 催化剂的H_2-TPR分析54-55
  • 6.3.4 催化剂活性分析55-56
  • 6.3.5 表观活化能56-57
  • 6.3.6 磁性分析57-58
  • 6.4 小结58-60
  • 参考文献60-67
  • 攻读硕士期间发表论文67-68
  • 致谢68


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