甲烷与丙烷协同活化芳构化研究
甲烷与丙烷协同活化芳构化研究【摘要】:甲烷和低碳烷烃在低温条件下的联合芳构化研究由于有效地利用天然气,特别是甲烷能够在低温条件活化转化为芳烃,为甲烷和天然气的直接利用提供了一个新的
【学位授予单位】:大庆石油学院
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.32
【目录】:
- 摘要4-5
- ABSTRACT5-6
- 创新点摘要6-9
- 前言9-11
- 第一章 综述11-20
- 1.1 甲烷转化的主要途径11-12
- 1.2 甲烷和丙烷活化的研究现状12-15
- 1.2.1 甲烷临氧转化的热力学14-15
- 1.2.2 甲烷无氧转化的热力学15
- 1.3 甲烷和丙烷芳构化机理研究15-19
- 1.3.1 甲烷无氧芳构化反应机理15-17
- 1.3.2 丙烷芳构化的机理17-19
- 1.4 研究目标和研究内容19-20
- 第二章 试验部分20-23
- 2.1 反应试剂20
- 2.2 催化剂制备20-21
- 2.3 催化剂活性评价21
- 2.4 催化剂再生方法研究21
- 2.5 催化剂的表征21-22
- 2.6 ~(13)CH_4 同位素示踪22-23
- 第三章 不同催化剂芳构化性能及产物分析23-35
- 3.1 负载不同含量 Zn 金属催化剂的活性23-24
- 3.2 反应条件对催化剂芳构化性能及产物的影响24-26
- 3.2.1 甲烷和丙烷共活化反应中的影响因素24-25
- 3.2.2 助剂对反应物转化率和产物选择性的影响25-26
- 3.3 硅铝比对芳构化反应中转化率和选择性影响26-27
- 3.4 不同制备方法对催化剂酸性的影响27-29
- 3.5 催化剂表征结果29-31
- 3.5.1 NH_3-TPD29
- 3.5.2 H_2-TPR29-30
- 3.5.3 Zn-M/HZSM-5 催化剂的积碳行为30-31
- 3.6 芳构化产物全分析(碳平衡与氢平衡)31-34
- 3.7 小结34-35
- 第四章 Zn/HZSM-5 催化剂表面酸性和积碳的研究35-41
- 4.1 结果与讨论35-36
- 4.1.1 XRD 表征35
- 4.1.2 制备方法对转化率和选择性的影响35-36
- 4.2 积碳表征36-40
- 4.2.1 热重分析( TG )36-37
- 4.2.2 UV-Raman 表征37-40
- 4.3 小结40-41
- 第五章 新鲜催化剂和再生催化剂的积碳研究41-58
- 5.1 结果与讨论41-50
- 5.1.1 络合离子交换制备的Zn/HZSM-5 反应后的TPO41-43
- 5.1.2 浸渍法制备的Zn/HZSM-5 反应后的TPO43-46
- 5.1.3 一般离子交换法制备的Zn/HZSM-5 反应后的TPO46-48
- 5.1.4 络合离子交换法制备的Zn/HZSM-5 再生反应后的TPO48-50
- 5.2 新鲜催化剂和再生催化剂反应后的TPH-MS50-57
- 5.2.1 络合离子交换制备的Zn/HZSM-5 反应后的TPH-MS50-52
- 5.2.2 浸渍法制备的Zn/HZSM-5 反应后的TPH-MS52-54
- 5.2.3 一般离子交换法制备的Zn/HZSM-5 反应后的TPH-MS54-55
- 5.2.4 络合离子交换法制备的Zn/HZSM-5 再生反应后的TPH-MS55-57
- 5.3 小结57-58
- 第六章 ~(13)CH_4同位素标记技术对反应机理的研究58-62
- 6.1 ZN-MO/HZSM-5 上的~(13)CH_4 示踪试验结果58-59
- 6.2 ZN-CU/HZSM-5 上的~(13)CH_4 示踪反应结果59-60
- 6.3 利用质谱做同位素跟踪初步探索甲烷活化机理60-62
- 结论62-63
- 参考文献63-66
- 致谢66-68
- 详细摘要68-72
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