铈基复合氧化物上甲烷和一氧化碳催化氧化性能的研究

【摘要】：本文通过改变制备方法、焙烧温度制备了一系列的不同摩尔比的Bi2O3/CeO2催化剂,以甲烷催化燃烧为模型,研究了催化剂的表面结构,氧化还原性能与催化剂活性之间的关系,得到了一些有意义的结论。通过XRD、H2-TPR、CH4-TPR、CH4-TPD、CO2-TPD等表征手段对催化剂的表面结构及性能进行了表征。实验结果表明,Bi2O3的掺入提高了催化剂的氧化还原性能,氧化还原性能比纯CeO2及Bi2O3都有很大的提高,对一氧化碳氧化反应有利。活性氧数量增多、移动性增强,但是降低了催化剂对甲烷的吸附性能及活化能力,因此甲烷燃烧活性不及CeO2及Bi2O3。单组份Bi2O3表现出良好的催化性能,与其氧迁移速率快有密切的关系。铈铋固溶体中,摩尔比为9：0.0625的样品活性最好,与其具有良好的氧化还原性有关。不同制备方法中,共沉淀法制备的催化剂粒径最小,氧化还原性能最好,因此拥有最好的甲烷催化燃烧活性。同时,高温不利于催化剂的催化活性。 CeO2中掺杂La2O3形成固溶体后可提高其对甲烷催化燃烧的反应活性。H2-TPR显示La2O3的掺入有助于提高催化剂的氧化还原性能。用反相微乳法制备了不同体积比与不同Ce3+浓度的CeO2,并对其以及负载0.2%Pd后对甲烷燃烧性能进行了考察。实验表明,除了共沉淀法制备的样品,其它样品负载0.2%Pd后活性下降。 【关键词】：甲烷催化燃烧 Bi_2O_3 CeO_2 制备方法
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 引言10-19
• 1.1 背景意义10-11
• 1.2 甲烷催化燃烧反应机理的研究11-13
• 1.2.1 甲烷催化燃烧的反应阶段11
• 1.2.2 甲烷催化燃烧的反应动力学研究11-13
• 1.2.3 甲烷催化燃烧的活性氧物种13
• 1.3 甲烷催化燃烧催化剂13-16
• 1.3.1 贵金属催化剂13-14
• 1.3.2 金属氧化物14-16
• 1.4 铈基催化剂在催化反应中的应用16-18
• 1.5 课题的研究目的与设计18-19
• 第2章 实验及仪器19-24
• 2.1 实验所用原料及仪器19
• 2.1.1 实验所用原料19
• 2.1.2 实验所用仪器19
• 2.2 催化剂的制备方法19-20
• 2.2.1 共沉淀法19-20
• 2.2.2 溶胶—凝胶法20
• 2.2.3 微乳法20
• 2.3 催化剂表征20-22
• 2.3.1 XRD表征20-21
• 2.3.2 比表面积的测定(BET)21
• 2.3.3 程序升温还原(H_2-TPR)21-22
• 2.3.4 CH_4-TPR22
• 2.3.5 CO_2-TPD表征22
• 2.3.6 CH_4-TPD22
• 2.3.7 CO-脉冲22
• 2.3.8 红外光谱(IR)22
• 2.3.9 CO-TPD22
• 2.4 催化剂活性评价22-24
• 第3章 负载型Bi/CeO_2系列催化剂上甲烷催化燃烧的研究24-35
• 3.1 引言24
• 3.2 铋含量对Ce_xBi_(1-x)O_δ催化剂活性的影响24-33
• 3.2.1 XRD分析24-26
• 3.2.2 H_2-TPR分析26-27
• 3.2.3 CH_4-TPR分析27
• 3.2.4 CH_4-TPD分析27-29
• 3.2.5 CO-TPD分析29
• 3.2.6 CO-脉冲29-31
• 3.2.7 甲烷催化氧化活性比较31-33
• 3.3 小结33-35
• 第4章 制备方法对Bi_2O_3/CeO_2催化剂甲烷催化燃烧反应的影响35-44
• 4.1 铈与铋摩尔比对Bi_2O_3/CeO_2催化剂上甲烷催化燃烧活性的影响35-37
• 4.1.1 甲烷催化燃烧活性评价35-36
• 4.1.2 XRD分析36-37
• 4.2 制备方法对甲烷催化燃烧活性的影响37-40
• 4.2.1 甲烷催化燃烧性能比较37-38
• 4.2.2 XRD分析38
• 4.2.3 H_2-TPR分析38-40
• 4.2.4 Ce_(0.9)Bi_(0.1)O_δ催化剂的红外表征40
• 4.3 焙烧温度对甲烷燃烧活性的影响40-41
• 4.4 不同Ce/Bi摩尔比对Ce_xBi(1-x)O_δ活性的影响41-42
• 4.4.1 甲烷催化燃烧活性对比41
• 4.4.2 XRD分析41-42
• 4.4.3 H_2-TPR分析42
• 4.5 小结42-44
• 第5章 MO_x-CeO_2催化剂的结构和甲烷催化燃烧活性44-54
• 5.1 CeO_2催化剂44-47
• 5.1.1 不同水油比制备的CeO_2对甲烷催化性能的评价44-45
• 5.1.2 不同浓度所制催化剂性能评价结果45-47
• 5.2 La_2O_3-CeO_2催化剂47-50
• 5.2.1 甲烷催化燃烧活性评价47
• 5.2.2 CO氧化活性评价47-50
• 5.3 MoO_3-CeO_2催化剂50-52
• 5.3.1 MoO_3-CeO_2催化剂的活性评价50-51
• 5.3.2 不同制备方法制备1.0% MoO_3-CeO_2及其负载0.2%Pd的活性比较51-52
• 5.4 SnO_2-CeO_2催化剂52-53
• 5.5 总结53-54
• 第6章 论文总结54-55
• 参考文献55-62
• 致谢62-63
• 附录63

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