首页 > 学术论文

甲烷芳构化与煤热解耦合提高焦油产率研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:13:21
热度:

甲烷芳构化与煤热解耦合提高焦油产率研究【摘要】:相比于石油资源,煤炭是一种储量相对丰富、价格较为低廉的资源。近些年来,通过煤热解的方式获取液态碳氢化合物替代石油资源的研究已受到广泛

【摘要】:相比于石油资源,煤炭是一种储量相对丰富、价格较为低廉的资源。近些年来,通过煤热解的方式获取液态碳氢化合物替代石油资源的研究已受到广泛的关注。然而常规煤热解工艺的焦油产率较低,加氢热解虽然能提高焦油产率,但高昂的制氢成本阻碍了其实际的工业应用。由于甲烷具有较高的氢碳比和较低的成本,通常被认为是氢气的替代者。 本文提出了一种煤热解与甲烷芳构化耦合(MAP)的热解新工艺,并考察温度、甲烷流量等工艺条件和催化剂上Mo担载量对耦合过程焦油产率、水产率以及半焦产率的影响规律。结果发现,反应温度为700℃,甲烷流量为25 mL/min,催化剂为4%Mo/HZSM-5的条件下,MAP过程的焦油产率最高,为21.5wt.%,分别是同条件下H2和N2气氛下的1.4和1.5倍。分别考察了不同甲烷流量下的甲烷芳构化反应、甲烷气氛下热解反应和MAP过程的焦油产率,结果发现,甲烷芳构化和甲烷气氛下热解的焦油产率之和小于MAP过程的焦油产率,表明甲烷芳构化与煤热解耦合具有提高焦油产率的协同作用。 煤在不同热解气氛下得到焦油的模拟蒸馏结果表明,加氢热解过程煤焦油中轻质组分含量最高。MAP过程与N2气氛下热解相比,焦油中200℃以下馏分含量较高;从焦油中各种馏分的产率来比较,MAP过程中轻油、酚油产率最高。神木煤在不同气氛下热解焦油的GC分析结果表明,不同气氛下热解焦油中酚类物质含量最高,达到40%以上;焦油组成变化不大,但是MAP过程中各组分的产率有较大程度的提高。 论文初步探讨了耦合过程的机理,认为甲烷芳构化与煤热解耦合过程中充分利用了芳构化过程产生的可稳定煤热解碎片的自由基,避免煤中热解自由基之间的缩合,从而提高了热解焦油产率。 【关键词】:煤热解 甲烷芳构化 焦油 模拟蒸馏 Mo/HZSM-5
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TQ530.2
【目录】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-9
  • 引言9-10
  • 1 文献综述10-24
  • 1.1 煤的热解10-17
  • 1.1.1 煤的热解过程10-11
  • 1.1.2 煤的反应结构模型11-13
  • 1.1.3 煤的热解机理13-15
  • 1.1.4 影响煤热解的因素15-17
  • 1.2 提高煤热解焦油产率的途径17-19
  • 1.3 甲烷无氧芳构化19-21
  • 1.3.1 甲烷催化转化的途径19-20
  • 1.3.2 甲烷无氧芳构化催化剂20-21
  • 1.4 煤焦油的分析方法21-22
  • 1.5 选题依据与研究内容22-24
  • 1.5.1 选题依据22-23
  • 1.5.2 研究内容23-24
  • 2 实验设备与方法24-28
  • 2.1 煤样制备24
  • 2.2 热重分析24
  • 2.3 催化剂的制备24
  • 2.4 热解实验设备24-26
  • 2.5 产物产率计算26
  • 2.6 煤焦油的分析26-28
  • 3 甲烷芳构化与煤热解耦合过程28-39
  • 3.1 神木煤的分析28-30
  • 3.1.1 工业分析和元素分析28-29
  • 3.1.2 TG/DTG分析29-30
  • 3.2 甲烷芳构化与煤热解耦合过程(MAP)30-36
  • 3.2.1 Mo担载量对MAP过程热解产物的影响30-31
  • 3.2.2 反应温度对MAP过程热解产物的影响31-33
  • 3.2.3 气体流速对MAP过程热解产物的影响33-36
  • 3.3 甲烷芳构化与煤热解具有协同作用的验证36-38
  • 3.4 本章小结38-39
  • 4 煤热解焦油的模拟蒸馏和GC分析39-55
  • 4.1 不同气氛下热解煤焦油的模拟蒸馏分析39-48
  • 4.1.1 N_2气氛热解焦油的模拟蒸馏分析40-42
  • 4.1.2 加氢热解焦油的模拟蒸馏分析42-43
  • 4.1.3 MAP过程焦油的模拟蒸馏分析43-45
  • 4.1.4 不同热解过程焦油的模拟蒸馏对比分析45-48
  • 4.2 不同气氛下热解煤焦油的GC分析48-54
  • 4.3 本章小结54-55
  • 5 MAP过程机理探讨55-59
  • 5.1 自由基机理55-56
  • 5.2 自由基机理的验证56-58
  • 5.3 本章小结58-59
  • 结论59-60
  • 参考文献60-65
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况65-66
  • 致谢66-67


您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

低阶煤热解増油技术的研究现状与趋势    杨小彦;杨军;夏海斌;

铁基催化剂对南台子煤热解产物分布的影响    耿莉莉

升温速度对煤热解动力学的影响    韩永霞,姚昭章

利用煤焦油加氢转化试制燃料油    马建亮;彭亚伟;李国军;粟莲芳;

煤结构模型的研究与展望    张继周

我国煤加氢热解研究Ⅲ.神府煤加氢、催化加氢及H_2-CH_4气氛下热解的研究    李保庆

煤-焦炉气共热解特性的研究Ⅰ.固定床热解反应特性    廖洪强,孙成功,李保庆,刘泽常

在改性的Mo/HZSM-5催化剂上的甲烷无氧芳构化    李然,王承学,刘桂英

甲烷直接催化转化制取芳烃的研究进展    王林胜

两段炉上下段煤气比例调节影响因素分析    苑卫军;李建胜;秦利生;

粘结指数专用无烟煤替代物的研究    于戈文,李松波

煤样基氏流动度测定的影响因素研究    顾雪霞;

Mo/HZSM-5上甲烷芳构化的诱导期──钼物种的部分还原和碳物种的沉积    姜辉,崔巍,舒玉瑛,徐奕德

甲烷在铕改性Mo/HZSM-5催化剂上的直接芳构化反应 Ⅱ.铕对催化剂中钼物种的影响    刘自力,林维明

水蒸气存在时Mo/HZSM 5催化剂上的甲烷芳构化反应性能    吕功煊,丁彦,潘霞,李树本

硫酸亚铁对两种烟煤直接液化的催化作用    张立安,杨建丽,刘振宇

Selective Dehydroaromatization of Methane to Benzene over Mo/MCM-49    

Promotional Effect of Indium on Dehydroaromatization of Methane over Mo/HZSM-5 Catalyst without Adding Oxygen    

分子筛性质对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响    苏玲玲,张贺,王祥生,庄建勤,徐奕德,包信和

我国东南沿海地区褐煤洗选提质一体化加工基地建设的探讨    田忠坤;

Mo/HZRP-1分子筛催化剂的MAS NMR表征    刘宪春;韩秀文;舒玉瑛;徐奕德;包信和;

甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较    白杰;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;林励吾;

理论计算研究分子筛微孔内烯烃低聚择形催化机理    曹亮;邢双英;张佳;王伊蕾;王善鹏;

废塑料制型煤炼焦新技术研究    余广炜;廖洪强;蔡九菊;雷勇;钱凯;赵鹏;何亚斌;

熔融盐中用晶格氧部分氧化甲烷制合成气技术及其热力学分析    魏永刚;王华;何方;辛嘉余;

中国沼气产业化途径与关键技术    庞云芝;李秀金;

我国煤炭期货市场建设运行研究    

生物质快速裂解液化技术    易维明;柏雪源;何芳;李永军;李志合;

晶格氧部分氧化甲烷制取合成气的基础研究    魏永刚

稀土氧化物催化甲烷催化燃烧反应的研究    温存

煤矸石酸法提铝的活化技术研究    司鹏

重质油污染高含盐细粒土修复技术研究    温军杰

煤中活性基团的氧化及自反应过程    戚绪尧

多热源多向流体系碳化硅材料制备理论及应用    陈杰

微细通道内甲烷湿空气低温自热催化重整反应理论分析及实验研究    赵柳洁

超细煤粉物化特性及其对O_2/CO_2分级燃烧NO_x排放的影响    刘加勋

甲烷无氧芳构化Mo/ZSM-5催化剂的成型研究    任冬梅

煤热解与甲烷二氧化碳重整耦合过程中焦油的形成机理及组成分析    王鹏飞

煤氧化的反应机理函数和热效应的研究    郑艳敏

镁储氢性能影响因素的研究    马怀营

神木煤多环芳烃萃取分离及吸附性能的初步研究    付玉平

Mo,W/HZSM-5催化剂的活性中心结构及甲烷活化反应机理的密度泛函理论研究    邢双英

H-ZSM-5分子筛上乙烯芳构化过程中C4至苯的反应机理    曹亮

煤液化残渣利用及液化油芳烃萃取研究    李洋洋

滑动弧放电等离子体重整甲烷制氢的研究    钟犁

钙基添加剂作用下煤热解和气化行为及其硫迁移    刘慧君

轴向固定床反应器内流场和温度场的数值模拟与分析    魏刚

中低温煤焦油加氢催化剂及工艺研究    王红岩

升温速度对煤热解动力学的影响    韩永霞,姚昭章

义马煤的热解及产物分布的研究    骆艳华;崔平;胡润桥;

寻甸褐煤的催化多段加氢热解过程    李文,王娜,李保庆

Fe_2O_3对高变质程度脱灰煤热解反应性与半焦结构的影响    公旭中;郭占成;王志;

煤裂解特性研究    张建雨,王波,颜涌捷,李桂贞,高晋生

煤粉快速热解规律的试验研究    陈彩霞,孙学信,吕焕尧

粉煤热解过程的温度相关模型    陈鸿,曾羽健,陈建原,孙学信

混煤热解特性及热解机理的研究    郭嘉

焦炉气气氛下煤加氢热解研究进展    廖洪强,孙成功,李保庆

煤热解过程中氮的分配及存在形态的研究进展    冯志华,常丽萍,任军,谢克昌

煤的热解行为及硫的脱除    周强

神东和平朔煤在不同反应器中的热解特性    吴波

甲烷CO_2重整与煤热解耦合过程的焦油生成规律    王静

中国西部五种典型煤的热解及催化加氢热解行为热重研究    罗进成

低阶煤低温干馏高效采油技术研究进展    陈磊;张永发;刘俊;王影;徐英;王永;

甲烷直接芳构化反应的研究Ⅰ.负载Mo基催化剂在无氧条件下的催化性能    张一平,丁云杰,郑小明,费金华

Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究    王冬杰,张一平,费金华,郑小明

煤焦油的加氢处理    屈明达,鄂忠明

煤气化副产品焦油的加氢转化    付晓东

不同煤化度煤的热解动力学参数    姚昭章,韩永霞

几种油页岩热重法热解动力学的研究    郭树才,耿丽文

煤加氢热解研究Ⅰ.宁夏灵武煤加氢热解的研究    李保庆

催化裂解甲烷制氢研究进展    莫若飞,蒋毅,郑林,程极源,曾忠义,王华明

加压下甲烷氧化偶联反应工艺条件的研究    丑凌军,蔡迎春,张兵,牛建中,李树本

甲烷无氧芳构化催化反应研究进展    张贺,王祥生,李钢

固体热载体热解高挥发分烟煤产物分布及性质    梁鹏;曲旋;毕继诚;

低变质烟煤热解试验探讨    张科选,王永振,张祥华

煤与生物质共热解的协同作用研究进展    张雪;白雪峰;樊慧娟;

钙基添加剂对煤慢速和快速热解行为的影响    刘慧君;周锦文;王杰;

煤与生物质共热解特性初步研究    王鹏;文芳;边文;邓一英;

煤热解机理研究新进展    廖洪强,李文,孙成功,李保庆

煤热解过程中气态硫逸出特性的在线分析    徐龙,杨建丽,李允梅,刘振宇

铁催化剂对煤热解过程中氮元素迁移的影响    徐秀峰,顾永达,陈诵英

非平衡等离子体与煤热解反应机理    吕永康,宋建军,庞先勇,田亚俊,谢克昌

喷动-载流床中Co/ZSM-5分子筛催化剂对煤热解的催化作用    邹献武;姚建中;杨学民;宋文立;林伟刚;

钙系添加剂对煤热解行为的影响    周锦文;

煤热解转化排放物与环境    陈鹏;

加压条件下煤热解反应动力学试验研究    熊源泉;刘前鑫;章名耀;

西部煤热解过程中多环芳烃生成规律研究    程柱;董洁;焦海丽;李凡;

神府煤热解动力学研究    刘向荣;赵顺省;邓军;刘建新;

煤热解和部分气化生成气再燃烧抑制NO_x生成研究    尚校;高士秋;汪印;董利;许光文;郭景海;

流化床中二次风对生物质气化的影响    谢军;吴创之;阴秀丽;陈平;

固体热载体煤热解气化耦合工艺中试研究    张玉明;汪印;高士秋;许光文;

铁矿煤球团内生还原气生产直接还原铁工艺及估算    苏亚杰;杜英虎;陈寿林;

生物质热解半焦对焦油吸附效果的研究    肖瑞瑞;李鹏;陈雪莉;于广锁;于遵宏;

伊吾县与甘肃企业达成褐煤热解协议    通讯员 赵双跃

他把塑料垃圾变成宝    晓 柯

谢克昌院士获何梁何利奖    王若群

谢克昌获何梁何利基金奖励    爱青 文利

谢克昌院士获大奖    岳娟红 爱青 文利

呼伦贝尔褐煤热解环保项目将建    记者 呼跃军

谢克昌当选中国工程院院士    记者 秦洋 李爱珍 通讯员 秦晓怀

满怀真情 扑下身子    特邀嘉宾:陈耀邦委员 徐永光委员 谢克昌委员 主持人:本报记者 张传亚 李志伟 罗旭

循环流化床热电气焦油联产技术研究项目顺利通过专家鉴定    本报记者 鲁松

冀州谋发展上项目势头强劲    杨万宁

煤热解与甲烷二氧化碳重整耦合过程中焦油的形成机理及组成分析    王鹏飞

甲烷低温等离子体活化与煤热解耦合过程研究    贺新福

煤热解与甲烷二氧化碳重整耦合制油过程研究    刘佳禾

西部弱还原性煤热解特性研究    赵云鹏

双流化床中煤热解—气化工艺试验研究    刘琦

高升温速率和压力条件下的煤热解和气化特性研究    温雨鑫

中国西部弱还原性煤热化学转化特性基础研究    王俊宏

氧/燃料燃烧方式下钙与铁对煤中氮释放特性的影响    顾颖

煤热解和煤与生物质共热解过程中硫的变迁    李世光

生物质与煤共热解试验研究    陈吟颖

甲烷芳构化与煤热解耦合提高焦油产率研究    周逊

矿物质对神木煤热解及燃烧特性的影响    王萍

酸洗脱灰对乌拉盖褐煤热解和酚类分布的影响    曾凡虎

双鸭山煤热解与甲烷水蒸气重整耦合制油过程研究    郑彭

氮气及甲醇-氮气气氛下红河褐煤热解研究    张淋

一种宁夏煤热解及半焦气化模拟研究    袁辉峰

陕北府谷煤热解行为研究    赵宏彬

陕北锦界煤和府谷煤的催化加氢热解研究    马燕星

平庄褐煤热解及加氢热解焦油中酚的分布研究    邸志涛

改性13X催化剂上黄土庙煤热解反应特性研究    陈静升