介质阻挡放电等离子体制备甲烷CO_2重整镍基催化剂

【摘要】： 随着世界资源消耗和能源结构调整,天然气化学转化和利用已经成为世界各国的研究热点。天然气的主要成分是甲烷,目前甲烷转化制合成气主要有水蒸汽重整、部分氧化和二氧化碳重整三个途径。其中,水蒸汽重整是工业中使用的最主要方法。水蒸汽重整存在诸多问题,如生产能耗大,产物的CO/H_2比不利于后续化学品合成等。而甲烷CO_2重整有效地克服了这些不足,该反应同时利用CH4和CO_2两种温室气体且产物的CO/H_2比也非常有利于甲醇和甲醛等化学品的合成。因此,甲烷CO_2重整反应的研究具有十分重要的意义。 在本论文的工作中,我们将介质阻挡放电(DBD)等离子体技术应用于甲烷CO_2重整催化剂的制备过程。实验表明使用介质阻挡放电等离子体法制备的Ni/MgO催化剂在甲烷CO_2反应中表现出比常规催化剂更好的活性,并能在700 ?C和750 ?C的反应温度下保持100 h的稳定性。TPO的结果表明等离子体处理能大大减少Ni/MgO催化剂在反应过程中的积碳量,有效地抑制惰性积碳的形成。通过分别对介质阻挡放电等离子体法和常规方法制备的催化剂的表征,我们发现介质阻挡放电等离子体处理对负载催化剂的形貌结构和性质都有明显的影响。TPR的表征结果显示等离子体法制备的催化剂中Ni颗粒与MgO载体的相互作用显著增强。等离子体法制备的Ni/MgO催化剂中Ni颗粒具有更小的平均粒径,通常呈半球状与载体紧密结合,具有较大的金属-载体接触面积。这些特征不但有利于提高催化剂的反应活性,同时也能有效提高催化剂的抗积碳和抗烧结能力。 【关键词】：DBD等离子体 Ni/MgO催化剂 甲烷CO_2重整 抗积碳性能
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：TQ203.2
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文献综述7-21
• 1.1 引言7-8
• 1.2 甲烷C0_2 重整及反应机理8-10
• 1.3 甲烷C0_2 重整催化剂的研究现状10-13
• 1.4 甲烷C0_2 重整反应积碳问题13-15
• 1.5 等离子体技术及其在制备高效催化剂方面的应用15-19
• 1.5.1 等离子体概述15-16
• 1.5.2 低温等离子体16-17
• 1.5.3 介质阻挡放电等离子体17-18
• 1.5.4 等离子体技术在催化方面的应用18-19
• 1.6 本论文工作提出的背景及主要内容19-21
• 第二章 Ni/MgO 催化剂的制备与表征21-35
• 2.1 引言21
• 2.2 试验部分21-26
• 2.2.1 Ni/MgO 催化剂的制备方法21-23
• 2.2.2 Ni/MgO 催化剂的表征方法23-26
• 2.3 结果与讨论26-34
• 2.3.1 等离子体处理对催化剂前驱体的影响26-28
• 2.3.2 催化剂表征结果28-34
• 2.4 本章小结34-35
• 第三章 Ni/MgO 催化剂的反应表征35-43
• 3.1 引言35
• 3.2 试验部分35-37
• 3.3 结果与讨论37-42
• 3.3.1 Ni/MgO 催化剂活性评价37-40
• 3.3.2 Ni/MgO 催化剂稳定性评价40-42
• 3.4 本章小结42-43
• 第四章 Ni/MgO 催化剂的抗积碳性能研究43-50
• 4.1 引言43
• 4.2 试验部分43-44
• 4.3 结果与讨论44-49
• 4.3.1 Ni/MgO 催化剂积碳分析44-47
• 4.3.2 DBD 等离子体处理对催化剂积碳的影响47-49
• 4.4 本章小节49-50
• 第五章 结论与展望50-52
• 5.1 本文主要结论50-51
• 5.2 本课题主要创新点51
• 5.3 工作展望51-52
• 参考文献52-59
• 发表论文和科研情况说明59-60
• 致谢60

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