合成气制甲烷高温催化剂的研究

【摘要】：本论文研制出镍基合成气制甲烷的高温催化剂,它能在高温、中压、高水汽条件下稳定使用,具有高活性、选择性和良好的抗积碳性。 实验制备了添加氧化镁助剂的合成气制甲烷高温催化剂,通过X-射线衍射、强度测试、水热反应和活性评价等方法研究了助剂氧化镁对此催化剂的耐水合性能和活性的影响,结果表明,在Ni-Al_2O_3催化剂体系上,加入氧化镁形成了镁铝尖晶石结构,提高了催化剂的水热稳定性。 在添加氧化镁助剂的基础上,实验通过物理吸附、化学吸附、热分析、X-射线衍射等方法考察了添加不同量助剂氧化镧对催化剂性能的影响。氧化镧可以促进活性组分在载体表面的分散,增加催化剂的活性表面,并可以提高催化剂的耐热性能;同时氧化镧的加入可以降低载体的表面酸性,对积炭反应起抑制作用,从而延长了催化剂的寿命。考察了温度、压力、空速等工艺条件对合成气制甲烷高温催化剂性能的影响,对比了催化剂在反应前后的晶相结构、晶粒大小、孔容、比表面积等性能。实验表明,高温合成气制甲烷催化剂的空速操作弹性大,催化剂具有良好的高温稳定性。 【关键词】：合成气 高温催化剂 甲烷 氧化镁 氧化镧
【学位授予单位】：河北工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：TQ221.11;TQ426.94
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-8
• 第一章 绪论8-17
• §1-1 甲烷的性质和用途8-10
• 1-1-1 甲烷的物理化学性质8
• 1-1-2 甲烷的主要用途8-10
• §1-2 合成气制甲烷催化剂10-14
• 1-2-1 合成气制甲烷基本原理10-11
• 1-2-2 甲烷化催化剂活性组分及载体11-12
• 1-2-3 甲烷化催化剂制备工艺12-14
• §1-3 国内外研究开发现状14-15
• 1-3-1 国内现状14
• 1-3-2 国外现状14-15
• §1-4 论文研究意义和内容15-17
• 1-4-1 论文研究意义15-16
• 1-4-2 论文研究内容16-17
• 第二章 实验部分17-21
• §2-1 实验原料与仪器17-18
• 2-1-1 实验原料17-18
• 2-1-2 实验仪器18
• §2-2 催化剂制备工艺流程18-19
• §2-3 催化剂表征方法19
• 2-3-1 低温N_2物理吸附19
• 2-3-2 X-射线衍射19
• 2-3-3 热重差热分析19
• 2-3-4 氢气程序升温还原(H_2-TPR)19
• §2-4 催化剂反应性能评价方法19-21
• 2-4-1 评价实验流程19-20
• 2-4-2 反应产物分析与结果计算20-21
• 第三章 氧化镁助剂对高温甲烷合成催化剂性能的影响21-25
• §3-1 催化剂的表征结果及讨论21-23
• 3-1-1 催化剂XRD 结果及讨论21-22
• 3-1-2 催化剂水热处理结果及讨论22-23
• §3-2 Ni/Al_2O_3-MgO催化剂反应性能23-24
• §3-3 本章小结24-25
• 第四章 氧化镧助剂对高温甲烷合成催化剂性能的影响25-33
• §4-1 催化剂的表征结果及讨论25-31
• 4-1-1 催化剂ICP 及BET 比表面结果25-26
• 4-1-2 催化剂TPR 结果及讨论26-27
• 4-1-3 催化剂XRD 结果及讨论27-28
• 4-1-4 催化剂热重结果及讨论28-30
• 4-1-5 催化剂NH3-TPD结果及讨论30-31
• §4-2 合成气制甲烷催化剂的反应性能31-32
• §4-3 本章小结32-33
• 第五章 反应条件对催化剂性能的影响33-38
• §5-1 反应温度对催化剂活性的影响33-34
• §5-2 反应压力对催化剂活性的影响34-35
• §5-3 空速对催化剂活性的影响35
• §5-4 反应前后催化剂的物相变化35-37
• 5-4-1 反应及还原前后催化剂XRD 图结果及讨论35-36
• 5-4-2 反应前后催化剂的BET 比表面积结果及讨论36-37
• §5-5 本章小结37-38
• 第六章 结论38-39
• 参考文献39-43
• 致谢43-44
• 攻读学位期间所取得的相关科研成果44

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