KTiNbO_5的水热合成、改性及其对甲烷气中甲硫醇的脱除性能研究

【摘要】：钛铌酸盐由于它独特的层状结构越来越引起人们的重视,其层间的阳离子具有可交换性,通过在层间引入某些功能元素或氧化物,调变其物理化学性能,以此提高了层状化合物对环境污染物的光催化性能。 本文采用水热法合成层状KTiNbO5,通过离子交换、插层和剥片对其进行改性。利用X-射线衍射(XRD)、BET吸附、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、傅立叶变化红外光谱等对催化剂的结构、形貌以及光谱相应特征进行了进行表征。采用红外光谱技术考察了催化剂对甲烷气中甲硫醇吸附与光催化氧化性能。 实验结果表明：水热法合成在保证样品KTiNbO5层状结构的同时,显著降低了合成的温度(235℃),提高了样品比表面积(54.8m2g-1),并呈现了较高温固相法大的层间距离(0.960nm)；利用离子交换的方式将Ni2+引入层间合成出Mn0.5TiNbO5、Ni0.5TiNbO5、交换后相对于KTiNbO5对光谱响应吸收上升边在365nm(3.40eV)来说,Mn0.5TiNhO5吸收带上升边位于415 nm(2.99eV),而Ni0.5TiNbO5吸收带上升边位于525nm(2.36eV)。说明通过改变层间金属离子可明显地调变了带隙能量,使催化剂对可见光具有明显的响应。动态条件下,KTINbO5和Mn0.5TiNbO5对甲烷气氛中的甲硫醇表面吸附很弱,且Mn0.5TiNbO5在自然光与紫外光下对硫醇有催化氧化活性,将甲硫醇氧化成CH3-SO-OH(亚磺酸)滞留在Mn0.5TiNbO5表面；而甲硫醇在Ni0.5TiNbO5上发生吸附作用且在可见光和紫外光辐射下吸附的甲硫醇分子中的S原子被氧化,生成了CH3-SO-OH(亚磺酸)滞留于催化剂表面。同时,在样品的表面还发现了CH3-SO-OCH3(亚硫酸酯)。实验表明在相同层板组成下,通过改变层间金属离子即可调变催化剂对有机硫化物的吸附性能与光催化氧化能力。 通过插层的方法将氧化镍插入层间,催化剂明显的改变了带隙能量,与KTiNbO5(?)吸收带上升相比,柱撑后其吸收带上升边明显的位移到可见光区域范围,使催化剂对可见光具有明显的响应。实验中发现氧化镍柱撑的钛铌酸盐对硫醇的吸附和光催化活性很弱,这可能是层间的有机物没有完全去除还占据着的活性位,从而导致了催化剂的吸附与光催化活性较弱。 实验最后还对层状KTiNbO5剥离进行了初步探索,实验发现层状钛铌酸钾的剥离过程并不是一层一层的剥离,而是层板间同步进行剥离。 图[31]表[11]参[61] 【关键词】：水热合成 钛铌酸盐 甲硫醇 吸附 光催化氧化
【学位授予单位】：安徽理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：TQ426.64
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 目录9-12
• ContentS12-13
• 1 文献综述13-27
• 1.1 前言13-15
• 1.2 脱硫方法研究现状15-19
• 1.2.1 加氢脱硫15
• 1.2.2 吸附脱硫15-16
• 1.2.3 生物脱硫16-17
• 1.2.4 氧化脱硫17-18
• 1.2.5 光催化脱硫18-19
• 1.3 光催化作用机理19-20
• 1.4 层状光催化材料20-22
• 1.4.1 层状化合物的分类21
• 1.4.2 层状钛铌酸盐21-22
• 1.5 层状光催化材料合成方法及其改性22-25
• 1.5.1 层状(钛)铌酸盐光催化材料合成方法22-24
• 1.5.2 层状光催化材料改性24-25
• 1.6 课题的研究内容25-27
• 2 MxTiNbO_5(M=K,Mn,Ni)的制备及对有机硫化物吸附与光催化性能研究27-39
• 2.1 实验部分27-30
• 2.1.1 试剂与仪器27-28
• 2.1.2 KTiNbO_5的水热合成28-29
• 2.1.3 MxTiNbO_5(M=Mn,Ni)的制备29
• 2.1.4 样品表征29-30
• 2.1.5 催化剂吸附与光催化性能测试30
• 2.2 结果与讨论30-38
• 2.2.1 催化剂KTiNbO_5的物相结构30-31
• 2.2.2 催化剂KTiNbO_5的形貌特征31-32
• 2.2.3 催化剂M_XTiNbO_5(M=Mn、Ni)的物相结构32-34
• 2.2.4 催化剂M_XTiNbO_5(M=Mn、Ni)的形貌特征34-35
• 2.2.5 催化剂对光谱的响应特征35
• 2.2.6 催化剂的吸附性能和光催化性能35-38
• 2.3 本章小结38-39
• 3 氧化镍柱撑钛铌酸盐的制备及性能研究39-50
• 3.1 实验部分39-42
• 3.1.1 试剂与仪器39-40
• 3.1.2 氧化镍柱撑钛铌酸盐的制备40-41
• 3.1.3 催化剂表征41
• 3.1.4 催化剂吸附与光催化性能测试41-42
• 3.2 结果与讨论42-48
• 3.2.1 正丙胺预柱撑钛铌酸盐的结构特征42-44
• 3.2.2 氧化镍柱撑钛铌酸盐的结构特征44-46
• 3.2.3 柱撑后催化剂对光谱响应特征46-47
• 3.2.4 柱撑后催化剂的吸附性能和光催化性能47-48
• 3.3 本章小结48-50
• 4 钛铌酸盐剥离及纳米片的性能研究50-55
• 4.1 实验部分50-52
• 4.1.1 试剂与仪器50-51
• 4.1.2 钛铌酸盐的剥层51
• 4.1.3 催化剂表征51-52
• 4.2 结果与讨论52-54
• 4.2.1 钛铌酸盐的剥片结构特征52-53
• 4.2.2 钛铌酸盐的剥片结构特征53
• 4.2.3 钛铌酸盐的剥片光谱响应特征53-54
• 4.3 本章小结54-55
• 5 结论55-56
• 参考文献56-61
• 致谢61-62
• 作者简介62

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