滑动弧放电等离子体重整甲烷制氢的研究

【摘要】：滑动弧放电是常温常压下的等离子体放电技术,它同时具有平衡性和非平衡性,其中前者保证了处理量,后者保证了化学反应效率。因此,将滑动弧放电应用于甲烷重整,具有良好的前景,但能耗有待降低。 本文对滑动弧放电等离子体重整甲烷开展系统研究,重点考察各种氧化剂、气流流量、放电电压等参数对甲烷重整的影响,并且对催化协同滑动弧放电重整、交流截波滑动弧、旋转滑动弧等改进工艺进行探讨。 研究结果表明,当二氧化碳作为氧化剂时,滑动弧放电重整具有比热力学平衡明显改善的试验效果,但能耗仍然偏高；当采用氧气重整模拟沼气时,氧气的加入不利于降低能耗；当采用氧气和水蒸汽重整甲烷时,加入少量水蒸气可以改善重整效果,而当氧气适当不足量时,能耗最低。提高放电电压,放电功率增大,可促进重整的进行。而随着流量的增加,能耗先减小后增大。 采用催化协同滑动弧放电时,由于催化剂对甲烷的选择性部分氧化,可以有效促进甲烷、以及乙烯、乙炔的转化,显著降低能耗。 采用交流截波滑动弧放电时,当截波成半波时,具有最低的能耗,但总体效果不显著。采用旋转滑动弧放电重整时,会在旋转电弧的基础上,由于乙炔、乙烯等的部分氧化而形成强烈的燃烧火焰,最终促进甲烷的转化和氢气的生成,而能耗则显著降低。 【关键词】：滑动弧放电 等离子体 甲烷重整 沼气 催化协同 截波 旋转
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：TQ116.2
【目录】：

• 致谢5-6
• 摘要6-7
• Abstract7-13
• 第一章 绪论13-27
• 1.1 烃类重整制氢技术14-19
• 1.1.1 烃类水蒸汽重整制氢技术14-15
• 1.1.2 烃类部分氧化重整和自热重整制氢技术15-16
• 1.1.3 烃类自热重整制氢技术16
• 1.1.4 低温等离子重整制氢技术16-19
• 1.1.4.1 低温等离子体技术介绍16-17
• 1.1.4.2 电晕放电重整甲烷制氢17-18
• 1.1.4.3 介质阻挡放电重整甲烷制氢18
• 1.1.4.4 微波放电重整甲烷制氢18-19
• 1.2 滑动弧放电重整制氢技术19-24
• 1.2.1 滑动弧放电简介19-21
• 1.2.2 滑动弧放电物理特性21
• 1.2.3 滑动弧作用下CO_2重整甲烷21-22
• 1.2.4 滑动弧作用下空气重整甲烷22-23
• 1.2.5 滑动弧作用下水蒸汽重整甲烷23-24
• 1.3 实验研究内容24-27
• 1.3.1 研究目标24-25
• 1.3.2 主要研究内容25-27
• 第二章 实验方法和实验装置27-39
• 2.1 实验原料及实验仪器27-28
• 2.1.1 气体原料27
• 2.1.2 催化剂27
• 2.1.3 实验仪器27-28
• 2.2 实验装置和系统流程28-32
• 2.2.1 交流滑动弧放电物理特性研究的实验装置和系统流程28-29
• 2.2.2 滑动弧放电重整甲烷的实验装置和系统流程29-30
• 2.2.3 催化协同滑动弧放电重整甲烷的实验装置和系统流程30-31
• 2.2.4 旋转滑动弧放电重整甲烷的实验装置和系统流程31-32
• 2.3 反应产物的红外光谱分析和氢气浓度计算32-37
• 2.3.1 红外光谱定性分析32-34
• 2.3.2 红外光谱定量分析34-36
• 2.3.3 氢气浓度计算36-37
• 2.4 反应性能评价37-39
• 第三章 交流滑动弧放电等离子体物理特性研究39-49
• 3.1 交流滑动弧放电特性39-41
• 3.2 电压与弧长关系41-44
• 3.3 放电功率44-46
• 3.4 滑动弧热平衡分析46-48
• 3.5 本章小结48-49
• 第四章 滑动弧放电重整甲烷的实验研究49-68
• 4.1 甲烷与二氧化碳重整反应的实验研究49-54
• 4.1.1 实验介绍及参数设定49
• 4.1.2 供给电压对反应的影响49-50
• 4.1.3 预热温度对反应的影响50-51
• 4.1.4 进气流量对反应的影响51-53
• 4.1.5 原料配比对反应的影响53-54
• 4.2 模拟沼气与空气、水蒸汽重整反应的实验研究54-59
• 4.2.1 实验介绍及参数设定54
• 4.2.2 供给电压和进气总流量对干燥沼气重整反应的影响54-55
• 4.2.3 空气浓度对沼气重整过程中放电功率的影响55-56
• 4.2.4 空气浓度以及水蒸汽对沼气重整反应的影响56-58
• 4.2.5 沼气重整的副产物分析58-59
• 4.3 甲烷与空气、水蒸汽重整反应的实验研究59-63
• 4.3.1 实验介绍及参数设定59
• 4.3.2 空气过量系数对甲烷重整反应的影响59-60
• 4.3.3 进气流量对甲烷重整反应的影响60-61
• 4.3.4 水蒸汽量对甲烷重整反应的影响61-62
• 4.3.5 重整的副产物分析62-63
• 4.4 反应机理探讨63-66
• 4.4.1 甲烷与二氧化碳反应的热力学分析63-64
• 4.4.2 滑动弧放电重整甲烷机理分析64-66
• 4.5 本章小结66-68
• 第五章 催化协同滑动弧放电重整甲烷的实验研究68-74
• 5.1 实验介绍和参数设定68-69
• 5.2 实验结果和讨论69-72
• 5.2.1 进气流量对催化协同滑动弧重整的影响69-70
• 5.2.2 空气以及水蒸汽对催化协同滑动弧重整的影响70-71
• 5.2.3 催化协同滑动弧重整的副产物及机理分析71-72
• 5.3 本章小结72-74
• 第六章 滑动弧放电装置改进的探索性研究74-86
• 6.1 交流截波滑动弧放电74-78
• 6.1.1 截波原理介绍74-76
• 6.1.2 交流截波滑动弧放电重整甲烷76-78
• 6.2 旋转滑动弧放电78-84
• 6.2.1 旋转滑动弧放电介绍78-79
• 6.2.2 旋转滑动弧放电重整参数设定及实验现象79-81
• 6.2.3 进气流量对旋转滑动弧放电重整的影响81-82
• 6.2.4 空气量对旋转滑动弧放电重整的影响82-83
• 6.2.5 旋转滑动弧放电重整的副产物分析和反应机理83-84
• 6.3 本章小结84-86
• 第七章 总结及展望86-91
• 7.1 结论86-89
• 7.2 创新点89-90
• 7.3 展望90-91
• 全文参考文献91-96
• 作者简历96
• 攻读硕士期间发表论文96
• 参与项目96

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