CaO基CO_2吸收剂及其在吸收强化甲烷水蒸气重整制氢中的应用

【摘要】：氢气是一种有用的化工原料,同时也是一种清洁高效的能源,在人类文明进步中起着重要的作用。本文的目的是利用甲烷水蒸气重整反应,通过引入吸收强化作用来制取高纯度的氢气,达到节能降耗的目的。吸收强化是本文的核心,即通过吸收剂原位移走甲烷重整反应产物C02,从而打破热力学平衡限制,在促进反应物转化的同时,既降低了反应温度又集成了反应和分离工序。 本文首先考察了Ni0.5Mg2.5Al催化剂和CaO基CCAN-80吸收剂的活性与稳定性,同时利用修正的离子反应模型和表观吸收模型研究了CCAN-80吸收CO2的碳酸化反应动力学,包括对多循环过程的预测。然后选用Ni0.5Mg2.5Al催化剂(?)CCAN-80吸收剂进行吸收强化甲烷水蒸气重整制氢反应,通过热力学分析和实验研究考察了反应温度、H2O/CH4摩尔比、吸收剂-催化剂装填比与装填方式对吸收强化甲烷水蒸气重整制氢的影响,并优选出最佳的操作条件。 最后为了进一步提高CaO基吸收剂的吸收性能,以有机钙盐和异丙醇铝为前体,利用溶胶-凝胶法制备了一系列CaO基吸收剂,结果表明CLSG-90和CLSG-80的吸收性能均超过了CCAN-80。本文所得的实验数据、模型参数和理论分析将对吸收强化甲烷水蒸气重整制氢技术的工业化具有参考价值。 【关键词】：吸收强化 甲烷水蒸气重整 CaO基吸收剂 吸收动力学 溶胶-凝胶法
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ116.2
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 前言9-11
• 第1章 文献综述11-25
• 1.1 甲烷重整制氢的现状11-13
• 1.1.1 甲烷水蒸气重整制氢11
• 1.1.2 甲烷自热重整制氢11-12
• 1.1.3 甲烷部分氧化制氢12
• 1.1.4 甲烷二氧化碳重整12-13
• 1.1.5 甲烷催化裂解13
• 1.2 吸收强化的概念13-15
• 1.2.1 吸收强化的原理13-14
• 1.2.2 吸收强化的应用14-15
• 1.3 甲烷水蒸气重整反应的催化剂15-16
• 13.1 催化剂活性组分15
• 1.3.2 催化剂载体15-16
• 1.4 CaO基吸收剂16-21
• 1.4.1 天然CaO基吸收剂16-17
• 1.4.2 人工合成CaO基吸收剂17-19
• 1.4.3 CaO基吸收剂化学改性19-20
• 1.4.4 吸收剂制备方法20-21
• 1.5 吸收剂吸收CO_2动力学21-22
• 1.6 吸收强化甲烧蒸气重整制取氢气22-24
• 1.7 本论文基本框架24-25
• 第2章 实验部分25-32
• 2.1 Ni_(0.5)Mg_(2.5)Al催化剂25-26
• 2.1.1 Ni_(0.5)Mg_(2.5)Al催化剂的制备25
• 2.1.2 Ni_(0.5)Mg_(2.5)Al催化剂催化活性评价25-26
• 2.2 CaO基吸收剂26-30
• 2.2.1 基于湿法混合法的CCAN-80吸收剂28
• 2.2.2 基于溶胶-凝胶法的CaO基吸收剂28-29
• 2.2.3 CaO基吸收剂的性能评价29-30
• 2.2.4 CaO基吸收剂的表征30
• 2.3 吸收强化甲烷蒸气重整制取氢气30-32
• 第3章 Ni_(0.5)Mg_(2.5)Al催化剂和CCAN-80吸收剂的性能32-49
• 3.1 Ni_(0.5)Mg_(2.5)Al催化剂32
• 3.2 基于湿法混合法的CCAN-80吸收剂32-44
• 3.2.1 CCAN-80吸收性能评价32-34
• 3.2.2 CCAN-80吸收CO_2动力学34-44
• 3.3 吸收强化甲烷蒸气重整制取氢气44-49
• 3.3.1 SMR和SESMR过程热力学分析44-45
• 3.3.2 吸收剂和催化剂用量比对SESMR的影响45-46
• 3.3.3 吸收剂和催化剂的装填方式对SESMR的影响46-49
• 第4章 基于溶胶-凝胶法的新型CaO基吸收剂49-56
• 4.1 钙源的选择49-52
• 4.2 CaO含量的影响52-56
• 第5章 结论与展望56-57
• 5.1 结论56
• 5.2 展望56-57
• 参考文献57-64
• 致谢64-65
• 附录：硕士期间科研成果65

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