甲烷部分氧化H_(3+x)PV_xMo_yW_(12-x-y)O_(40)催化剂研究
甲烷部分氧化H_(3+x)PV_xMo_yW_(12-x-y)O_(40)催化剂研究【摘要】:甲烷的部分氧化是国际上公认的一个难题,人们普遍认为,其关键是寻找一种合适的催化体系,既
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:O643.36
【目录】:
- 摘要5-6
- Abstract6-9
- 第1章 前言9-13
- 1.1 甲烷的来源及其转化利用现状9-11
- 1.2 甲烷直接氧化制甲醇的研究前景11
- 1.3 本课题的研究工作11-13
- 第2章 文献综述13-26
- 2.1 国内外甲烷部分氧化的研究进展13-22
- 2.1.1 气相均相氧化体系13-15
- 2.1.2 气固相催化氧化体系15-18
- 2.1.3 液相均相氧化体系18-21
- 2.1.4 其它体系21-22
- 2.1.5 小结22
- 2.2 杂多酸催化剂22-24
- 2.2.1 杂多酸及其结构特征23-24
- 2.2.2 杂多酸的理化性质24
- 2.2.3 负载型杂多酸(盐)催化剂24
- 2.3 复合杂多酸的制备24-26
- 第3章 实验过程及分析方法26-34
- 3.1 实验试剂与实验仪器26-27
- 3.1.1 实验试剂26
- 3.1.2 实验仪器26-27
- 3.2 实验装置及操作流程27-30
- 3.2.1 半连续气液固三相反应实验装置图27-28
- 3.2.2 实验操作流程28-30
- 3.3 实验数据采集及分析方法30-31
- 3.4 KEGGEN型H_(3+X)PV_XMo_YW_(12-X-Y)O_(40)·NH_2O催化剂的制备31-32
- 3.5 催化剂负载32-34
- 3.5.1 浸渍法32
- 3.5.2 溶胶凝胶法32-34
- 第4章 多相催化甲烷部分氧化催化剂筛选34-47
- 4.1 前言34
- 4.2 载体的选择34-38
- 4.2.1 载体的预处理35
- 4.2.2 载体的筛选35-38
- 4.3 负载方法的筛选38-41
- 4.3.1 溶胶凝胶法的基本工艺38-39
- 4.3.2 溶胶凝胶法负载杂多酸催化甲烷部分氧化39-41
- 4.4 水解温度对催化剂活性的影响41-42
- 4.5 TEOS:乙醇:水的摩尔比对催化剂活性的影响42-44
- 4.6 负载含P-Mo-W-V复合杂多酸催化剂对反应的影响44-46
- 4.7 小结46-47
- 第5章 溶胶凝胶法负载H_(3+x)PV_xMo_yW_(12-x-y)O_(40)催化体系的优化47-65
- 5.1 H_5PV_2Mo_4W_6O_(40)催化剂的表征47-51
- 5.1.1 催化剂的元素分析47-48
- 5.1.2 催化剂的热重分析48-49
- 5.1.3 催化剂的FTIR表征49-50
- 5.1.4 催化剂的XRD表征50-51
- 5.2 含钒量(x=1,2,3)对催化剂活性的影响51-53
- 5.3 水解时间对催化剂活性的影响53-54
- 5.4 水解温度对催化剂活性的影响54-56
- 5.5 TEOS:乙醇:水的摩尔比对催化剂活性的影响56-58
- 5.6 老化温度对催化剂活性的影响58-59
- 5.7 催化剂负载量对反应的影响59-61
- 5.8 焙烧温度对催化剂活性的影响61-62
- 5.9 焙烧时间对催化剂活性的影响62-64
- 5.10 小结64-65
- 第6章 结论与展望65-67
- 6.1 论文的主要工作及结论65
- 6.2 后续课题的研究展望及建议65-67
- 参考文献67-73
- 致谢73
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