镍基催化剂的掺铈修饰、结构特征及甲烷重整催化性能研究
镍基催化剂的掺铈修饰、结构特征及甲烷重整催化性能研究【摘要】:甲烷自热重整反应耦合了甲烷的部分氧化和二氧化碳重整反应,通过调配原料气的组成获得氢气和一氧化碳比例各异的合成气,以满足
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:TQ426
【目录】:
- 摘要5-6
- Abstract6-11
- 第一章 绪论11-19
- 1.1 引言11-12
- 1.2 甲烷重整制合成气12-17
- 1.2.1 甲烷水蒸气重整反应12
- 1.2.2 甲烷部分氧化反应12-13
- 1.2.3 甲烷二氧化碳重整反应13-14
- 1.2.4 甲烷临氧二氧化碳重整反应14-17
- 1.2.4.1 金属活性组分的选择对催化剂性能的影响15
- 1.2.4.2 载体的选择对催化剂性能的影响15
- 1.2.4.3 助剂对催化剂性能的影响15-16
- 1.2.4.4 制备方法对催化剂性能的影响16-17
- 1.3 本课题的选题依据与研究内容17-19
- 1.3.1 研究背景17
- 1.3.2 研究内容17-18
- 1.3.3 创新性18-19
- 第二章 研究方法及表征手段19-23
- 2.1 化学试剂原料与仪器设备19-20
- 2.1.1 实验药品19-20
- 2.1.2 仪器设备20
- 2.2 反应实验装置流程与数据处理方法20-23
- 2.2.1 催化剂活性测试装置流程图20
- 2.2.2 催化剂活性测试方法20
- 2.2.3 催化剂稳定性的测定20-21
- 2.2.4 数据处理方法21-23
- 第三章 Ni/SiO_2催化剂的掺铈修饰23-43
- 3.1 引言23-24
- 3.2 实验部分24-28
- 3.2.1 催化剂的制备24-25
- 3.2.2 催化剂的元素含量测试(ICP-AES)25
- 3.2.3 催化剂比表面积的测定25
- 3.2.4 催化剂的 X-射线衍射分析(XRD)25-26
- 3.2.5 催化剂的透射电子显微镜分析(TEM)26
- 3.2.6 催化剂的高角度环形暗场扫描透射分析(HAADF-STEM)26-27
- 3.2.7 催化剂的紫外可见漫反射分析(UV-vis DRS)27
- 3.2.8 催化剂的程序升温还原分析(TPR)27
- 3.2.9 催化剂活性评价27-28
- 3.3 助剂对催化剂活性的影响28-32
- 3.3.1 不同助剂对催化剂活性的影响28-29
- 3.3.2 助剂二氧化铈的添加量对催化剂活性的影响29-32
- 3.4 催化剂的表征结果32-42
- 3.4.1 催化剂的物理化学性质32-33
- 3.4.2 反应前催化剂的 X-射线衍射表征33-34
- 3.4.3 催化剂的透射电子显微镜表征34-36
- 3.4.4 催化剂的高角度环形暗场扫描透射表征36-37
- 3.4.5 催化剂的紫外可见漫反射表征37-38
- 3.4.6 催化剂的程序升温还原表征38-39
- 3.4.7 反应后催化剂的 X-射线衍射表征39-40
- 3.4.8 反应后催化剂的透射电子显微镜表征40-42
- 3.5 本章小结42-43
- 第四章 活性组分粒径对 Ni/SiO_2催化剂活性的影响研究43-68
- 4.1 引言43-44
- 4.2 催化剂的制备44
- 4.3 催化剂的活性研究44-48
- 4.3.1 氯化镍前驱体对催化剂活性的影响44-45
- 4.3.2 硝酸镍前驱体对催化剂活性的影响45-46
- 4.3.3 醋酸镍前驱体对催化剂活性的影响46
- 4.3.4 柠檬酸镍前驱体对催化剂活性的影响46-47
- 4.3.5 乙酰丙酮镍前驱体对催化剂活性的影响47-48
- 4.4 催化剂的表征结果48-66
- 4.4.1 催化剂的程序升温还原表征(TPR)48-51
- 4.4.1.1 NiCl2/SiO_2催化剂的 TPR 表征48-49
- 4.4.1.2 Ni(NO3)2/SiO_2催化剂的 TPR 表征49
- 4.4.1.3 Ni(CH3COO)2/SiO_2催化剂的 TPR 表征49-50
- 4.4.1.4 NiCA/SiO_2催化剂的 TPR 表征50
- 4.4.1.5 Ni(acac)2/SiO_2催化剂的 TPR 表征50-51
- 4.4.2 焙烧后催化剂的 X-射线衍射表征(XRD)51-56
- 4.4.2.1 焙烧后 NiCl2/SiO_2催化剂的 XRD 表征51-52
- 4.4.2.2 焙烧后 Ni(NO3)2/SiO_2催化剂的 XRD 表征52-53
- 4.4.2.3 焙烧后 Ni(CH3COO)2/SiO_2催化剂的 XRD 表征53
- 4.4.2.4 焙烧后 NiCA/SiO_2催化剂的 XRD 表征53-54
- 4.4.2.5 焙烧后 Ni(acac)2/SiO_2催化剂的 XRD 表征54-55
- 4.4.2.6 NiO 尺寸大小与甲烷转化率的关系55-56
- 4.4.3 还原后催化剂的 X-射线衍射表征(XRD)56-60
- 4.4.3.1 还原后 NiCl2/SiO_2催化剂的 XRD 表征56-57
- 4.4.3.2 还原后 Ni(NO3)2/SiO_2催化剂的 XRD 表征57
- 4.4.3.3 还原后 Ni(CH3COO)2/SiO_2催化剂的 XRD 表征57-58
- 4.4.3.4 还原后 NiCA/SiO_2催化剂的 XRD 表征58-59
- 4.4.3.5 还原后 Ni(acac)2/SiO_2催化剂的 XRD 表征59-60
- 4.4.4 反应后催化剂的 X-射线衍射表征(XRD)60-64
- 4.4.4.1 反应后 NiCl2/SiO_2催化剂的 XRD 表征60
- 4.4.4.2 反应后 Ni(NO3)2/SiO_2催化剂的 XRD 表征60-61
- 4.4.4.3 反应后 Ni(CH3COO)2/SiO_2催化剂的 XRD 表征61-62
- 4.4.4.4 反应后 NiCA/SiO_2催化剂的 XRD 表征62-63
- 4.4.4.5 反应后 Ni(acac)2/SiO_2催化剂的 XRD 表征63
- 4.4.4.6 Ni 尺寸大小与甲烷终止转化率的关系63-64
- 4.4.5 催化剂的比表面积64-66
- 4.5 本章小结66-68
- 结论与展望68-69
- 参考文献69-79
- 攻读硕士学位期间取得的研究成果79-80
- 致谢80-82
- 附件82
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