甲烷二氧化碳重整镍基催化剂的制备与研究

【摘要】：甲烷二氧化碳重整制合成气反应,既能合理利用天然气资源,又能缓解温室效应。该过程工业化的最关键的问题,就是研发廉价的高活性和稳定性的催化剂。本论文重点对镍基催化剂进行研究,制备了多个系列的复合载体催化剂,并通过活性评价,再结合XRD、BET、SEM等表征手段对催化剂的分析,分别考察了载体组分、活性组分、温度和空速对催化性能的影响。 实验结果表明,溶胶-凝胶法制备的NiO/TiO2-ZrO2系列催化剂中,活性最佳的催化剂为NiO/9TiO2-1ZrO2{NiO质量分数为10%、n(Ti)：n(Zr)=9：1}。复合载体增强了载体与活性组分之间的作用力,提高了催化剂的稳定性。该催化剂在固定床反应器中常压750℃反应8小时后,没有明显失活。 通过考察CoO负载量对CoO/TiO2-SiO2系列催化剂的催化性能影响,发现当CoO的负载量为7wt%时,催化剂的催化活性和稳定性最好。催化剂活性组分负载量过大,活性组分易烧结造成催化剂的失活。7CoO/TiO2-SiO2催化剂在常压700℃反应8小时后,依旧保持其初始催化活性。 【关键词】：甲烷二氧化碳重整 复合载体 二氧化钛 镍基催化剂
【学位授予单位】：北京交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 致谢5-6
• 中文摘要6-7
• ABSTRACT7-8
• 序8-11
• 1 绪论11-23
• 1.1 研究背景及意义11-13
• 1.1.1 甲烷来源11-12
• 1.1.2 甲烷的应用12-13
• 1.2 甲烷与二氧化碳重整反应研究现状13-22
• 1.2.1 重整催化剂的研究13-18
• 1.2.2 反应压力的影响18-19
• 1.2.3 抗积炭研究19-20
• 1.2.4 反应机理20-21
• 1.2.5 甲烷二氧化碳重整反应反应器21-22
• 1.3 论文主要研究内容22-23
• 2 实验部分23-31
• 2.1 实验试剂与设备23-24
• 2.1.1 实验试剂23
• 2.1.2 实验设备23-24
• 2.2 催化剂的制备24-26
• 2.2.1 NiO/TiO_2-Al_2O_3催化剂的制备24
• 2.2.2 NiO/TiO_2-ZrO_2催化剂的制备24-25
• 2.2.3 NiO-CoO/TiO_2-SiO_2催化剂的制备25
• 2.2.4 CoO/TiO_2-SiO_2催化剂的制备25-26
• 2.3 实验装置与数据处理26-28
• 2.3.1 实验装置26-27
• 2.3.2 分析仪器27
• 2.3.3 数据处理27-28
• 2.4 预备实验28-29
• 2.4.1 气体流量计的标定28
• 2.4.2 气相色谱校正28-29
• 2.4.3 空白实验29
• 2.5 催化剂的表征29-31
• 2.5.1 XRD表征29
• 2.5.2 BET表征29
• 2.5.3 SEM表征29-31
• 3 NiO/TiO_2-Al_2O_3催化剂的催化性能31-40
• 3.1 TiO_2与Al_2O_3比例对CH_4-CO_2重整催化剂催化性能的影响31-33
• 3.2 空速对催化性能的影响33-34
• 3.3 反应温度对催化性能的影响34-36
• 3.4 XRD分析36-37
• 3.5 BET分析37-38
• 3.6 SEM分析38-39
• 3.7 本章小结39-40
• 4 NiO/TiO_2-ZrO_2催化剂的催化性能40-48
• 4.1 TiO_2与ZrO_2比例对CH_4-CO_2重整催化剂催化性能的影响40-42
• 4.2 NiO/TiO_2与NiO/ZrO_2催化剂的催化性能42-44
• 4.3 XRD分析44-45
• 4.4 BET分析45-46
• 4.5 SEM分析46-47
• 4.6 本章小结47-48
• 5 TiO_2-SiO_2为载体的CH_4-CO_2重整催化剂48-53
• 5.1 NiO-CoO/TiO_2-SiO_2系列催化剂的催化性能48-50
• 5.2 CoO/TiO_2-SiO_2系列催化剂的催化性能50-52
• 5.3 本章小结52-53
• 6 结论与展望53-55
• 6.1 结论53
• 6.2 展望53-55
• 参考文献55-60
• 作者简历60-62
• 学位论文数据集62

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