甲烷氧化菌素介导纳米金合成检测三聚氰胺的机理

【摘要】：本论文研究内容主要包括甲烷氧化菌素介导单分散纳米金的制备及将该方法应用于检测三聚氰胺的机理研究。 制备单分散好、粒径可控的纳米金在纳米技术领域具有广泛的应用。甲烷氧化菌素(Methanobactin,Mb)是甲烷氧化菌向细胞外分泌的捕获铜的小分子荧光肽。并且,Mb能结合并催化还原Au(Ⅲ)为Au(0)。本文对以对苯二酚(HQ)作为外源电子供体,Mb催化Au(Ⅲ)持续还原制备单分散纳米金进行了研究。通过Mb与氯金酸摩尔比、HQ添加量、pH值、反应温度和反应时间五个因素对Mb介导HQ还原Au(Ⅲ)合成纳米金条件进行优化,得到最佳合成条件如下：Mb、氯金酸与HQ的摩尔比为1：5：2,Mb与氯金酸按1：5的摩尔比混合,加入少量氢氧化钠溶液调节pH值至5.4,60℃水浴温度下加热20min后加入对苯二酚溶液。利用紫外-可见吸收光谱、荧光光谱、X射线光电子能谱、傅里叶红外光谱及透射电镜表征合成的纳米金。紫外可见吸收光谱、荧光光谱、X射线光电子能谱、傅里叶红外光谱分析结果证明Mb将Au(Ⅲ)还原为Au(0),Mb稳定的结合在纳米金表面,避免了二次成核。傅里叶红外光谱分析表明Mb与对苯二醌(BQ)结合在纳米金表面,阻止了纳米金的聚集,因此制备的纳米金稳定性极好。TEM分析结果表明合成的纳米金均为球形,粒径均匀,平均尺寸14.9nnm,标准偏差为1.1,相对标准偏差8%,因此证明所合成的纳米金为单分散。 将Mb介导HQ还原Au(Ⅲ)合成纳米金方法用于检测三聚氰胺,在纳米金合成过程中即完成三聚氰胺的检测。探究了Mb介导纳米金合成检测三聚氰胺的可能机理。紫外可见吸收光谱及荧光光谱分析表明三聚氰胺并不抑制Mb与Au(Ⅲ)的配位结合,但却抑制纳米金的形成。X射线光电子能谱分析得到的数据显示Mb催化还原Au(Ⅲ)合成的纳米金只有Au(0)存在,而有三聚氰胺时既有Au(0),又有部分Au(Ⅰ)。这一结果证实三聚氰胺影响Mb催化还原Au(Ⅲ)过程。分析可能由于Au(Ⅰ)的存在使金团簇表面带电荷,颗粒间静电排斥力的增强阻止了金团簇的聚集,从而抑制晶核的产生,该纳米金合成反应的关键性步骤被阻断后,使后续反应无法进行。同时,紫外可见吸收光谱表面三聚氰胺可能与HQ通过氢键作用形成大的络合物,降低反应的还原能力。因此无法形成纳米金,溶液颜色没有变化,根据溶液颜色变化即可检测三聚氰胺。 【关键词】：甲烷氧化菌 甲烷氧化菌素 对苯二酚 Au(Ⅲ) 纳米金 介导合成 单分散 三聚氰胺 检测机理
【学位授予单位】：哈尔滨商业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O621.2
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-8
• 目录8-10
• 1 绪论10-20
• 1.1 三聚氰胺10-11
• 1.1.1 三聚氰胺的理化性质10
• 1.1.2 三聚氰胺的毒性及毒理学10-11
• 1.2 甲烷氧化菌素概述11-12
• 1.3 纳米金12-15
• 1.3.1 纳米金的制备12-13
• 1.3.2 纳米金的表征13-14
• 1.3.3 纳米金在食品安全检测中的应用14-15
• 1.4 三聚氰胺检测在国内外研究现状及分析15-18
• 1.5 本课题来源及研究的目的和意义18-19
• 1.5.1 课题来源18
• 1.5.2 目的和意义18-19
• 1.6 论文的研究内容19-20
• 2 甲烷氧化菌素介导单分散纳米金的制备20-41
• 2.1 引言20
• 2.2 实验仪器与材料20-22
• 2.2.1 实验仪器20-21
• 2.2.2 实验原料与试剂21-22
• 2.2.3 常规仪器及其处理22
• 2.3 实验方法22-25
• 2.3.1 甲烷氧化菌的培养22-23
• 2.3.2 Mb的分离纯化及含量测定23
• 2.3.3 Mb还原Au(Ⅲ)合成纳米金的研究23-24
• 2.3.4 Mb介导HQ还原Au(Ⅲ)合成单分散纳米金24-25
• 2.3.5 纳米金的表征25
• 2.4 结果与分析25-40
• 2.4.1 铬天青分光光度法测Mb25-26
• 2.4.2 Mb与Cu(Ⅱ)、Au(Ⅲ)的结合特性26-28
• 2.4.3 Mb催化还原Au(Ⅲ)合成纳米金28-31
• 2.4.4 Mb介导HQ还原Au(Ⅲ)制备纳米金31-36
• 2.4.5 纳米金的表征36-39
• 2.4.6 Mb介导HQ还原Au(Ⅲ)制备纳米金的可能机理39-40
• 2.5 本章小结40-41
• 3 三聚氰胺对Mb介导纳米金合成抑制的机理研究41-50
• 3.1 引言41
• 3.2 实验仪器与材料41-42
• 3.2.1 实验仪器41-42
• 3.2.2 实验材料42
• 3.3 实验方法42-43
• 3.3.1 Mb分离纯化及含量测定42
• 3.3.2 Mb介导纳米金合成检测三聚氰胺的可行性42
• 3.3.3 三聚氰胺对Mb结合及还原Au(Ⅲ)的影响42-43
• 3.3.4 三聚氰胺与对苯二酚的作用43
• 3.4 结果与分析43-49
• 3.4.1 Mb介导纳米金合成检测三聚氰胺的可行性43-44
• 3.4.2 UV-vis光谱分析三聚氰胺对Mb结合及还原Au(Ⅲ)的影响44
• 3.4.3 荧光光谱分析三聚氰胺与Mb的作用44-45
• 3.4.4 荧光光谱分析三聚氰胺对Mb结合及还原Au(Ⅲ)的影响45-46
• 3.4.5 X射线光电子能谱分析46-47
• 3.4.6 三聚氰胺与HQ的作用47-48
• 3.4.7 Mb介导纳米金合成检测三聚氰胺的可能机理48-49
• 3.5 本章小结49-50
• 结论50-51
• 参考文献51-58
• 攻读学位期间发表的学术论文58-59
• 致谢59

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