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低浓度甲烷催化燃烧Cu基催化剂的制备及其性能研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:04:17
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低浓度甲烷催化燃烧Cu基催化剂的制备及其性能研究【摘要】:我国煤炭资源储量极为丰富,每年开采量也十分巨大。在煤炭开采过程中,为了减少因煤矿瓦斯而引起矿难的发生,向煤矿巷道中通入大量

【摘要】:我国煤炭资源储量极为丰富,每年开采量也十分巨大。在煤炭开采过程中,为了减少因煤矿瓦斯而引起矿难的发生,向煤矿巷道中通入大量的空气,将瓦斯稀释后排入大气。排入大气的这部分甲烷数量巨大,不仅造成了资源的极大浪费,而且严重污染环境。因此研究如何合理有效利用低浓度甲烷具有重大意义。目前,低浓度甲烷利用的主要方式是将其进行催化燃烧,以利用其放出的热能。催化燃烧的关键在于寻找经济高效的催化剂,使甲烷在较低温度下能够完全转化。 首先,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列CuO/Al2O3催化剂,考察其低浓度甲烷催化燃烧活性,并通过比表面积测定、X射线衍射、H2程序升温还原等分析手段对催化剂进行表征。其次,以稀土金属、过渡金属以及碱金属中的一种或两种为助剂,对CuO/Al2O3催化剂进行改性,并考察改性后催化剂甲烷催化燃烧活性,通过比表面积测定、X.射线衍射、H2程序升温还原等分析手段对催化剂进行表征。最后,考察了甲烷初始浓度、反应空速、焙烧温度等因素对催化活性的影响。 研究结果表明,CuO/Al2O3催化剂对于甲烷催化燃烧有较好的活性,低温下催化活性随负载量的增加先升高后降低,高温下催化活性随负载量的增加而降低,Cu负载量(质量分数)为10%的催化剂10%CuO/Al2O3低温活性最高。向催化剂10%CuO/Al2O3中加入单金属助剂Ce、Fe、Mn,均能够促进CuO在载体表面的分散,提高催化剂10%CuO/Al2O3的高温活性,但只有过渡金属助剂Mn能够显著提高催化剂10%CuO/Al2O3的低温活性。助剂La的加入能够抑制高温下载体的晶型转变,提高催化剂的高温稳定性。碱金属的加入促进了CuO与载体的相互作用,不利于高分散态CuO的生成,使催化剂活性降低。Mn之间存在协同效应,将稀土金属助剂La和过渡金属助剂Mn同时加入催化剂10%CuO/Al2O3中,能够显著提高催化剂的活性。600℃焙烧条件下制备的催化剂10%Cu-4%Mn-2%La/Al2O3活性最高,甲烷起燃温度可降低至430℃左右,完全转化温度在650℃以下。在催化剂10%Cu-4%Mn-2%La/Al2O3作用下,甲烷转化率随初始浓度和空速的增加而降低,并且高温条件下,甲烷转化率受浓度与空速的影响较小。 【关键词】:低浓度甲烷 催化燃烧 铜基催化剂 助剂
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:O643.36
【目录】:
  • 摘要3-5
  • ABSTRACT5-10
  • 第一章 文献综述10-22
  • 1.1 低浓度甲烷利用现状10-11
  • 1.2 催化燃烧11-15
  • 1.2.1 催化燃烧的概念12
  • 1.2.2 催化燃烧的特点12-13
  • 1.2.3 甲烷催化燃烧机理13-15
  • 1.3 甲烷催化燃烧催化剂15-21
  • 1.3.1 贵金属催化剂15-18
  • 1.3.2 非贵金属催化剂18-21
  • 1.4 论文研究目的及内容21-22
  • 第二章 Cu基催化剂的制备及其在甲烷催化燃烧中的活性评价22-34
  • 2.1 实验原料及设备22
  • 2.2 催化剂的制备22-24
  • 2.3 催化剂活性评价24-26
  • 2.3.1 催化反应流程25
  • 2.3.2 实验方法和步骤25-26
  • 2.3.3 催化剂活性评价指标26
  • 2.4 催化剂表征26-27
  • 2.5 结果与讨论27-32
  • 2.5.1 催化剂焙烧温度的确定27-28
  • 2.5.2 Cu负载量对催化剂活性的影响28-29
  • 2.5.3 催化剂XRD分析29-31
  • 2.5.4 催化剂H_2-TPR分析31-32
  • 2.6 本章小结32-34
  • 第三章 单金属助剂对Cu基催化剂活性的影响34-56
  • 3.1 实验原料及设备34-35
  • 3.2 催化剂的制备35
  • 3.3 稀土金属助剂对Cu基催化剂活性的影响35-43
  • 3.3.1 助剂La对CuO/Al_2O_3催化剂活性的影响35-39
  • 3.3.2 助剂Ce对CuO/Al_2O_3催化剂活性的影响39-43
  • 3.4 过渡金属助剂对CuO/Al_2O_3催化剂的影响43-54
  • 3.4.1 添加不同过渡金属助剂对催化剂活性的影响43-45
  • 3.4.2 助剂Fe对CuO/Al_2O_3催化剂活性的影响45-50
  • 3.4.3 助剂Mn对CuO/Al_2O_3催化剂活性的影响50-54
  • 3.5 本章小结54-56
  • 第四章 双金属助剂对Cu基催化剂活性的影响56-68
  • 4.1 实验原料及设备56-57
  • 4.2 催化剂的制备57
  • 4.3 助剂Fe-K/Na对CuO/Al_2O_3催化剂活性的影响57-60
  • 4.3.1 催化剂甲烷催化燃烧活性评价57-58
  • 4.3.2 催化剂XRD分析58-59
  • 4.3.3 催化剂H2-TPR分析59-60
  • 4.4 助剂Fe-La对CuO/Al_2O_3催化剂活性的影响60-63
  • 4.4.1 催化剂甲烷催化燃烧活性评价60-61
  • 4.4.2 催化剂XRD分析61-62
  • 4.4.3 催化剂H2-TPR分析62-63
  • 4.5 助剂Mn-La对CuO/Al_2O_3催化剂活性的影响63-66
  • 4.5.1 催化剂甲烷催化燃烧活性评价63-64
  • 4.5.2 催化剂XRD分析64-65
  • 4.5.3 催化剂H2-TPR分析65-66
  • 4.6 本章小结66-68
  • 第五章 其他因素对催化剂活性的影响68-74
  • 5.1 甲烷初始浓度对催化剂活性的影响68-69
  • 5.2 反应空速对催化剂活性的影响69-70
  • 5.3 催化剂焙烧温度对活性的影响70-73
  • 5.3.1 焙烧温度对催化剂活性的影响70-71
  • 5.3.2 催化剂XRD分析71-72
  • 5.3.3 催化剂H_2-TPR分析72-73
  • 5.4 本章小结73-74
  • 第六章 结论与展望74-78
  • 6.1 结论74-76
  • 6.2 不足与展望76-78
  • 参考文献78-84
  • 致谢84-86
  • 攻读学位期间发表的学术论文86


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