三苯甲烷类染料的氧化降解反应研究及其应用

【摘要】：第一章：概述了三苯甲烷类染料的结构分类及其应用,综述了三苯甲烷类染料的氧化降解方法及其降解机理,阐明了论文的研究意义和内容。第二章：以孔雀石绿、碱性品红、灿烂绿、结晶紫四种三苯甲烷类染料为模型染料,采用化学氧化的方法,以过碳酸钠为氧化剂,研究了过碳酸钠对四种染料的降解行为。以降解率为指标,分别考察了降解过程中的影响因素,包括pH、降解时间、氧化剂用量、温度。结果显示：四种染料降解的最佳pH均为11,温度选择室温(25℃),然而降解时间以及氧化剂的用量因染料而异。当降解时间为20min,50mg/L的氧化剂溶液用量为2mL时,四种浓度为10mg/L的染料溶液均显示了较高的降解率,降解率的大小顺序为：孔雀石绿灿烂绿碱性品红结晶紫,说明过碳酸钠适用于三苯甲烷类染料的降解。第三章：分别以上述四种三苯甲烷类染料为研究对象,基于过碳酸钠对四种染料降解过程中紫外可见光谱的变化,探讨了以过碳酸钠对孔雀石绿、碱性品红、灿烂绿、结晶紫四种染料的降解机理。四种三苯甲烷类染料在氧化降解的整个过程中,随着反应的进行染料的共轭链均被破坏,紫外可见光谱的最大吸收峰逐渐消失。共轭链被破坏的同时还伴随着N-去烷基化反应的进行,最大吸收峰处的波长发生蓝移。紫外可见图谱显示不仅原先的吸收峰的消失而且还伴有新的吸收峰的产生,说明降解过程中生成了中间产物。降解的机理可能包括两个主要过程：(1)HOO一进攻中心碳正离子导致其共轭键断裂的反应；(2)N-去烷基化反应。此外,还可能涉及进一步的苯环去除反应和开环反应。第四章：基于Stober法合成了二氧化硅包覆上述四种三苯甲烷染料的微球,通过紫外可见光谱法、红外光谱法、透射电镜进行表征。使用Stober法制备的微球的平均粒径在250nm左右,而且由紫外可见光谱可以推断出二氧化硅的包覆作用提高了染料的耐候性,红外光谱显示二氧化硅已包覆于染料的表面。依据颜料耐酸碱性测定的国标法GB5211.6-85对所合成微球的耐酸碱性进行测定,所合成的微球作为颜料的耐酸碱性较好。分别以所合成的微球作为颜料,水溶性丙烯酸酯乳液为连结料及助剂制得水性油墨,油墨在过碳酸钠溶液中具有良好的褪色性能,能够在40min内完全褪色。 【关键词】：三苯甲烷染料 过碳酸钠 降解 降解机理 微球
【学位授予单位】：山西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ610.1
【目录】：

• 中文摘要10-12
• Abstract12-14
• 第一章 绪论14-32
• 1.1 三苯甲烷染料概述14-17
• 1.1.1 三苯甲烷染料结构分类及其性质14-15
• 1.1.2 三苯甲烷类染料的应用15-17
• 1.2 三苯甲烷类染料废水处理方法研究进展17-20
• 1.2.1 物理方法17-18
• 1.2.2 化学方法18-20
• 1.2.3 生物方法20
• 1.3 三苯甲烷类染料的降解机理研究进展20-24
• 1.3.1 化学氧化法的降解机理20-23
• 1.3.2 生物降解法的降解机理23-24
• 1.4 本论文研究意义及内容24-25
• 1.4.1 研究意义24-25
• 1.4.2 研究内容25
• 参考文献25-32
• 第二章 过碳酸钠对四种三苯甲烷染料的降解研究32-44
• 2.1 引言32-33
• 2.2 实验部分33-36
• 2.2.1 仪器33
• 2.2.2 试剂33-34
• 2.2.3 实验步骤34-36
• 2.3 结果与讨论36-42
• 2.3.1 过碳酸钠对不同染料的褪色作用36-38
• 2.3.2 四种模型染料的紫外可见光谱38
• 2.3.3 pH对降解率的影响38-39
• 2.3.4 过碳酸钠用量和反应时间对降解率的影响39-40
• 2.3.5 反应温度对降解率的影响40-41
• 2.3.6 四种染料降解效果的比较41-42
• 2.4 结论42
• 参考文献42-44
• 第三章 过碳酸钠对四种染料的降解机理研究44-58
• 3.1 前言44
• 3.2 实验部分44-45
• 3.2.1 仪器44-45
• 3.2.2 试剂45
• 3.2.3 实验步骤45
• 3.3 结果与讨论45-55
• 3.3.1 过碳酸钠降解灿烂绿的机理45-48
• 3.3.2 过碳酸钠降解孔雀石绿的机理48-50
• 3.3.3 过碳酸钠降解碱性品红机理50-52
• 3.3.4 过碳酸钠降解结晶紫的机理52-54
• 3.3.5 过碳酸钠与三苯甲烷类物质相互作用的构效关系54-55
• 3.4 结论55
• 参考文献55-58
• 第四章 SiO_2包覆三苯甲烷类染料微球制备及应用58-70
• 4.1 引言58-59
• 4.2 实验部分59-61
• 4.2.1 仪器59
• 4.2.2 试剂59-60
• 4.2.3 实验步骤60-61
• 4.3 结果讨论61-70
• 4.3.1 SiO_2@TPM微球的红外光谱61-64
• 4.3.2 SiO_2@TPM微球的紫外可见光谱64-67
• 4.3.3 SiO_2@TPM微球的TEM表征67
• 4.3.4 SiO_2@TPM微球的褪色性能研究67
• 4.3.5 SiO_2@TPM微球的耐酸耐碱性测定67-68
• 4.3.6 SiO_2@TPM微球在水性油墨中的应用研究68-70
• 4.4 结论70
• 参考文献70-72
• 攻读学位期间取得的研究成果72-74
• 致谢74-76
• 个人简历及联系方式76-78
• 承诺书78-80

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