甲烷渗漏环境中自生矿物形成条件的实验研究

【摘要】：海底甲烷渗漏区的自生碳酸盐和硫化物,一方面将渗漏甲烷和海水中的硫转化并固定在海底沉积物中,调控着全球甲烷收支平衡,在全球碳、硫循环中发挥着重要作用;另一方面,也是指示天然气水合物存在的重要证据。近年来,随着海洋科学研究的深入,与自生矿物相关的研究备受关注。有关自生碳酸盐和硫化物形成机理的研究亟待开展。本文从吉林省某石油污染场地的含油污淤泥中培养,获得与海底甲烷渗漏区具备同等功能的微生物(硫酸盐还原菌和甲烷氧化菌),将其注入由课题组自主研发的低温高压反应釜中,通过实验室模拟的方法,模拟甲烷渗漏区不同温度、压力及微生物作用下,对水化学环境、组分变化及自生矿物形成的影响,探究自生矿物的形成条件,为自生碳酸盐和硫化物的形成机理研究奠定基础。研究得到以下几点成果:(1)将培养获得的微生物送至生工生物工程(上海)股份有限公司,经宏基因组16s DNA测序,获得的菌种有脱硫弧菌、假单胞菌、互营单胞菌、紫单胞菌和牦牛瘤胃菌。其中,脱硫弧菌和假单胞菌在实验中后期属于优势菌群。脱硫弧菌属于硫酸盐还原菌(Sulfate-Reducing Bacteria,SRB),它的代谢产物有H2S和HCO3-。微生物经染色后呈红色,属革兰氏阴性菌。显微镜下观察发现,实验前—后微生物形态发生了改变,由以球菌为主变为以杆菌为主。培养结果显示,10和35oC实验中,微生物生长都经历了三个阶段。10oC时,微生物生长经历迟滞、指数和稳定三个阶段;35oC时,微生物生长经历迟滞、指数和衰亡期。(2)在5oC,8oC和10oC实验(实验压力为5.0 MPa)中,反应溶液中离子浓度和环境条件变化规律为:1微生物浓度经历了上升和下降过程,10oC最适宜微生物生长;2随着温度的升高,S2-浓度上升速率加快,达到的浓度越大;TFe实验前—后的浓度差异也越大;ORP到达最小值的时间变短,负值越大;其p H变化不大;3实验过程形成的自生碳酸盐有碳酸钙、碳酸镁、碳酸铁;形成的铁硫化物有Fe S和Fe S2。对比不同温度下形成的矿物发现,5oC形成的碳酸钙较多,且粒径更大;10oC利于菱铁矿形成,其形态较好,最大粒径可达10μm;8oC条件下,形成的铁硫化物最多,且形态最好。(3)2.5 MPa,5.0 MPa和7.5 MPa条件下,ORP维持在-50~-150 m V之间,p H的变化不大。压力越高,S2-浓度上升速率越大,达到的浓度越高;同时,微生物代谢生成HCO3-的量越大。实验压力越大,硫化物形成越多;相反,碳酸盐形成越多。(4)综合各组实验结果发现:微生物是促进自生矿物形成的重要条件,其代谢产物HCO3-和S2-,是自生碳酸盐和硫化物的形成所必需的离子。利于自生矿物形成的温度和压力为10oC和7.5 MPa。微生物代谢和自生矿物的形成作用,使得ORP和S2-浓度的对数值呈线性反相关;当ORP和S2-浓度处于该曲线以下时,是铁硫化物形成的优势区间。不同条件的实验中,HCO3-浓度变化范围为347.2~946.2 mg/L,p H在6.00~7.60之间变化。当甲烷渗漏区沉积层温度、压力、离子浓度和环境条件处于以上范围时,是自生矿物形成的优势条件。综上所述,在进行甲烷渗漏环境中自生矿物的形成研究时,运用实验模拟方法可以很好地确定自生矿物形成的微生物、温度及压力、水化学及环境条件。研究成果对自生矿物的形成机理研究具有理论和实际意义,为找寻和开发海底天然气水合物提供重要线索。本论文主体内容已被项目总报告所采纳,在项目评审中得到了专家的认可。 【关键词】：甲烷渗漏 实验模拟 自生碳酸盐 铁硫化物 硫酸盐还原菌
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：P736
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 绪论13-29
• 1.1 研究背景及选题依据13-14
• 1.2 国内外研究现状14-24
• 1.2.1 甲烷渗漏区沉积分带特征14-16
• 1.2.2 甲烷厌氧氧化作用16-19
• 1.2.3 自生碳酸盐矿物和硫化物19-23
• 1.2.3.1 自生碳酸盐矿物19-21
• 1.2.3.2 铁硫化物21-23
• 1.2.4 自生碳酸盐和硫化物的形成条件23-24
• 1.3 研究存在的不足24-25
• 1.4 研究目标、内容与技术方法25-26
• 1.4.1 研究目标25
• 1.4.2 研究内容25
• 1.4.3 技术方法25-26
• 1.5 论文工作量26-29
• 第2章 微生物的培养与鉴定29-41
• 2.1 微生物培养29-30
• 2.1.1 实验材料29-30
• 2.1.1.1 实验仪器29
• 2.1.1.2 实验试剂29-30
• 2.1.2 菌种的培养30
• 2.1.2.1 样品30
• 2.1.2.2 菌种的富集培养30
• 2.1.2.3 传代30
• 2.2 菌种的鉴定30-38
• 2.2.1 镜检30-31
• 2.2.2 宏基因组 16sDNA测序31-38
• 2.3 微生物的生长过程38-39
• 2.4 本章小结39-41
• 第3章 温度对水化学环境和自生矿物形成的影响41-57
• 3.1 实验装置和原理41-43
• 3.1.1 实验装置41-42
• 3.1.2 实验原理42-43
• 3.2 测试方法43-44
• 3.3 实验条件与步骤44-45
• 3.3.1 母菌的获取及反应溶液的制备44
• 3.3.2 实验温度和压力确定44-45
• 3.3.3 实验步骤45
• 3.4 结果与讨论45-55
• 3.4.1 OD的变化45-46
• 3.4.2 环境条件的变化46-48
• 3.4.3 HCO_3~-和S_2~-的变化48-49
• 3.4.4 金属离子变化和自生矿物49-55
• 3.4.4.1 金属离子变化49-51
• 3.4.4.2 自生矿物51-55
• 3.5 本章小结55-57
• 第4章 压力对水化学环境和自生矿物形成的影响57-65
• 4.1 材料与方法57
• 4.2 实验条件57
• 4.3 结果与讨论57-64
• 4.3.1 微生物的生长57-59
• 4.3.2 环境条件的变化59-60
• 4.3.3 离子的变化60-61
• 4.3.4 自生矿物的形成61-64
• 4.4 本章小结64-65
• 第5章 自生矿物形成的环境条件探讨65-79
• 5.1 材料与方法65-68
• 5.1.1 反应釜实验65
• 5.1.2 温度和压力65
• 5.1.3 微生物显微镜直接计数65-66
• 5.1.4 硫酸盐还原菌的计数66-68
• 5.2 结果分析68-72
• 5.2.1 宏基因组 16sDNA测序68-69
• 5.2.2 微生物浓度和数量的变化69-71
• 5.2.3 HCO_3~-和S_2~-浓度变化71
• 5.2.4 ORP和EC的变化71-72
• 5.3 讨论72-77
• 5.3.1 自生碳酸盐的形成72-75
• 5.3.2 铁硫化物的形成75-77
• 5.4 本章小结77-79
• 第6章 结论与建议79-83
• 6.1 结论79-80
• 6.2 建议80-83
• 参考文献83-93
• 作者简介及主要成果93-95
• 致谢95-96

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