甲烷催化部分氧化铑基催化剂的性能研究
甲烷催化部分氧化铑基催化剂的性能研究【摘要】:应用甲烷重整制合成气,继而制取一系列化工产品是目前天然气化工应用中最为广泛的途径。目前工业生产中主要采用甲烷水蒸气重整工艺制取合成气,
【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:TE665.3;O643.36
【目录】:
- 中文摘要3-4
- 英文摘要4-8
- 1 绪论8-22
- 1.1 引言8-9
- 1.2 甲烷重整制合成气的主要途径9-13
- 1.2.1 甲烷水蒸气重整10-11
- 1.2.2 甲烷二氧化碳重整11
- 1.2.3 甲烷自热重整11
- 1.2.4 甲烷三重整11-12
- 1.2.5 甲烷部分氧化12-13
- 1.3 甲烷部分氧化的研究进展13-20
- 1.3.1 活性组分的研究进展13-14
- 1.3.2 反应机制的研究进展14-16
- 1.3.3 载体研究进展16-18
- 1.3.4 反应器的研究进展18-20
- 1.4 目前研究的不足和本文主要研究内容20-22
- 2 催化剂制备及评价系统与方法22-32
- 2.1 实验主要原料及设备22-23
- 2.2 载体及催化剂的制备23-26
- 2.2.1 堇青石蜂窝陶瓷的预处理23-24
- 2.2.2 活性氧化铝的制备及涂覆24
- 2.2.3 修饰粒子的涂覆24
- 2.2.4 活性组分的涂覆24-26
- 2.3 催化剂性能评价系统及方法26-27
- 2.3.1 催化剂反应性能评价系统26-27
- 2.3.2 催化剂表面SEM分析27
- 2.3.3 催化剂的XRD分析27
- 2.4 气相色谱仪的标定以及尾气组分计算方法27-28
- 2.4.1 气相色谱仪的标定27-28
- 2.4.2 尾气组分计算方法28
- 2.5 数值计算的物理数学模型和反应机理28-32
- 3 催催化剂活性和选择性评价及反应机制分析32-64
- 3.1 无助剂铑基催化剂性能评价及反应机制分析32-45
- 3.1.1 催化剂的表征32-34
- 3.1.2 催化剂负载量和温度对反应体系的影响34-38
- 3.1.3 气体流速对反应体系的影响及反应机制分析38-41
- 3.1.4 H_2O和CO_2对反应体系的影响及反应机制分析41-44
- 3.1.5 CH_4浓度对反应体系的影响44-45
- 3.2 添加助剂对催化剂性能的影响45-61
- 3.2.1 不同镧含量对反应体系的影响46-50
- 3.2.2 不同铈含量对反应体系的影响50-54
- 3.2.3 不同锆含量对反应体系的影响54-58
- 3.2.4 不同钛含量对反应体系的影响58-61
- 3.3 小结61-64
- 4 催化剂的稳定性和硫中毒测试64-68
- 4.1 催化剂的寿命测试64-66
- 4.2 催化剂硫中毒测试66-67
- 4.3 小结67-68
- 5 结论与展望68-70
- 5.1 本文主要结论68-69
- 5.2 后续工作展望69-70
- 致谢70-72
- 参考文献72-76
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