MCM-22族分子筛的合成、后处理及其在甲烷、丙烷芳构化反应中的催化性能研究

【摘要】： 系统的研究了MCM-36分子筛的动态合成规律,考察了溶胀剂配比、溶胀条件、水解步骤和不同前驱体对分子筛比表面的影响。以基础研究和实际应用为目的,建立了30L沿水平中心轴转动的大体积反应罐合成装置,成功合成了晶相均一的纳米级MCM-49、MCM-56和MCM-22分子筛。 探索了新的温和的除模板剂方法—双氧水氧化法。通过对MCM系列分子筛进行双氧水处理发现双氧水氧化法处理条件温和,保持了分子筛原始结构,与高温煅烧样品相比,展现了更大的比表面积和更多的活性中心。采用双氧水氧化避免了高温煅烧对MCM-56分子筛所产生的薄层严重卷曲和烧结等现象的发生;通过对MCM-22前驱体进行双氧水处理,形成了一种新型有序层叠的不含超笼的层状分子筛ITQ-2-like;对溶胀后的MCM-22前驱体分别进行了双氧水氧化、超声-双氧水氧化和超声-高温煅烧处理,对比发现经过超声-双氧水氧化处理得到的ITQ-2分子筛具有更大的微孔和介孔比表面积。 深入研究了MCM-22、MCM-49、MCM-56和ITQ-2的甲烷、丙烷无氧芳构化反应催化性能和一些反应规律,结合XRD、氮气吸附和氘代乙腈吸附等多种表征手段深入全面的考察了Mo/Zn物种、酸性和分子筛的结构与催化性能之间的关系。 【关键词】：MCM系列微孔沸石 合成与表征 甲烷 丙烷 芳构化
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 提要4-8
• 第一章、前言8-46
• 1.1 研究背景8-9
• 1.2 MCM-22族分子筛概述9-23
• 1.2.1 MCM-22分子筛的结构组成9-13
• 1.2.2 MCM-22族分子筛的分类和结构关系13-18
• 1.2.3 MCM-22族分子筛的研究进展18-21
• 1.2.4 MCM-22族分子筛的催化应用进展21-23
• 1.3 烷烃无氧芳构化反应现状23-31
• 1.3.1 甲烷无氧芳构化23-29
• 1.3.2 丙烷无氧芳构化研究的目的和意义29-31
• 1.4 论文选题的目的、意义31-33
• 参考文献33-46
• 第二章、实验部分46-52
• 2.1 主要原料与试剂46
• 2.2 催化剂的表征方法46-48
• X 射线粉末衍射（XRD）46-47
• 差热热重分析（TG-DTA）47
• 扫描电子显微镜（SEM）47
• 透射电子显微镜（TEM）47
• 元素分析（ICP）47
• 氮气吸附比表面分析47-48
• 红外光谱分析（FT-IR）48
• 2.3 分子筛催化剂的合成48
• 2.4 催化剂的芳构化活性评价48-49
• 2.5 芳构化产物分布测算49-50
• 参考文献50-52
• 第三章、HMI 体系下系列沸石分子筛的动态合成与表征52-82
• 3.1 MCM-36、ITQ-2以及ITQ-2-like 分子筛的合成和表征52-64
• 3.1.1 MCM-36的合成和表征53-59
• 3.1.2 ITQ-2的合成和表征59
• 3.1.3 ITQ-2-like 合成59-64
• 3.2 MCM-22,MCM-49和MCM-56分子筛30L 扩大合成64-73
• 3.2.1 公斤级纳米分子筛MCM-49的合成及表征65-68
• 3.2.2 公斤级纳米分子筛MCM-56的合成及表征68-70
• 3.2.3 公斤级纳米分子筛MCM-22的合成及表征70-73
• 3.3 nonasil（HMI）的合成73-78
• 3.3.1 实验过程74-75
• 3.3.2 结果与讨论75-78
• 小结78-79
• 参考文献79-82
• 第四章、MCM 系列分子筛模板剂后处理82-104
• 4.1 MCM-49分子筛模板剂后处理82-88
• 4.1.1 MCM-49前驱体分子筛的制备82
• 4.1.2 MCM-49模板剂后处理过程82-83
• 4.1.3 性质表征83-88
• 4.2 MCM-56分子筛模板剂后处理88-95
• 4.2.1 MCM-56前驱体分子筛的制备88
• 4.2.2 MCM-56模板剂后处理过程88-89
• 4.2.3 性质表征89-95
• 4.3 MCM-22前驱体后处理95-99
• 4.3.1 MCM-22前驱体的制备95
• 4.3.2 MCM-22前驱体的后处理过程和ITQ-2-like 的制备95-96
• 4.3.3 性质表征96-99
• 4.4 ITQ-2分子筛的制备99-102
• 4.4.1 ITQ-2的制备99-100
• 4.4.2 性质表征100-102
• 小结102-103
• 参考文献103-104
• 第五章、MCM-22族分子筛在甲烷芳构化反应中的催化性能研究104-120
• 5.1 甲烷无氧芳构化104-116
• 5.1.1 以MCM-49为载体的甲烷无氧芳构化105-110
• 5.1.2 以MCM-56为载体的甲烷无氧芳构化110-113
• 5.1.3 以MCM-22、ITQ-2-like 和ITQ-2为载体的甲烷无氧芳构化113-116
• 小结116-117
• 参考文献117-120
• 第六章 MCM-22族分子筛在丙烷芳构化反应中的催化性能研究120-138
• 6.1 丙烷在Zn/HMCM-56上无氧芳构化反应的研究121-129
• 6.1.1 Zn/HMCM-56催化剂的制备121
• 6.1.2 在Zn/HMCM-56催化剂上丙烷无氧芳构化研究121-129
• 6.2 在其它Zn 基MCM-22族催化剂上丙烷无氧芳构化反应性能研究129-133
• 6.2.1 催化剂制备129-130
• 6.2.2 不同分子筛载体对丙烷无氧芳构化反应的影响130-133
• 6.3 甲烷对丙烷无氧芳构化反应的影响133-134
• 小结134-135
• 参考文献135-138
• 结论138-142
• 作者简历142
• 发表文章142-144
• 致谢144-145
• 摘要145-150
• Abstract150-155

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

以哌啶为模板剂的MCM-22分子筛合成    张斌;王振东;孙洪敏;杨为民;吴鹏;

低钠条件下MCM-22分子筛的动态合成及其在甲烷无氧芳构化中的催化性能    许宁,阚秋斌,李雪梅,刘庆生,吴通好

MCM-22分子筛的静态合成与条件优化    许宁,王东阳,姜玉子,阚秋斌,吴通好,孙家锺

合成方法对MCM-22分子筛的结构、性质及催化性能的影响    杨飘萍,王振旅,于剑锋,许宁,刘庆生,宿美平,吴通好

氧化锌对MCM-22分子筛晶化的影响(英文)    吴建梅,李牛,杨雅莉,项寿鹤

氧化物改性MCM-22上甲苯与甲醇的烷基化性能研究    丁春华;王祥生;郭新闻;

沸石MCM-22中Fesalen络合物的合成及性能研究(英文)    马静红,李瑞丰,谢克昌

改性MCM-22分子筛催化长链烯烃对苯烷基化反应的研究    李工;刘天华;江林浪;郑震涛;佟惠娟;

碱处理对MCM-22分子筛催化汽油烷基化脱硫的影响    郭晓野;戴洪义;闫海瑞;徐龙伢;

1-丁烯在MCM-22分子筛中的吸附与扩散:Monte Carlo与动力学模拟研究    张国;张红星;朱宇君;潘清江;付宏刚;

MCM-22分子筛介孔对汽油烷基脱硫影响    刘盛林;郭晓野;张泽凯;谢素娟;戴洪义;徐龙伢;

不同粒度MCM-22分子筛的丁烯芳构化研究    谢素娟;张玲;刘盛林;徐龙伢;

MCM-22分子筛的合成及其在碳四烯烃裂解反应中的应用    屈玲;许宁;滕加伟;杨为民;谢在库;

不同形貌MCM-22分子筛的合成及其催化性能研究    王振东;张云贤;张斌;孙洪敏;杨为民;

氮化MCM-22分子筛的程序升温制备    武光军;杨雅莉;王学明;孙青;章福祥;关乃佳;

高硅／铝比MCM-22分子筛的合成    王保玉;李牛;吴建梅;项寿鹤;

无粘结剂MCM-22沸石颗粒催化剂的制备与性能    刘星生

MCM-22族分子筛的合成、后处理及其在甲烷、丙烷芳构化反应中的催化性能研究    邢海军

苯和乙烯液相烷基化催化材料的制备、表征及催化性能的研究    张斌

汽油在MCM-22分子筛上的烷基化脱硫    郭晓野

MCM-22分子筛超笼中的酸性及反应性的理论计算研究    贺宁

MCM-22分子筛的合成、表征及应用    乔晓辉

MCM-22分子筛的合成、表征及其剥层沸石ITQ-2的研究    张伟