甲烷脱氢芳构化Mo基催化剂催化性能的研究
甲烷脱氢芳构化Mo基催化剂催化性能的研究【摘要】:甲烷脱氢芳构化反应是甲烷活化与转化的一条有效的途径。经过近十年的研究探索,在甲烷活化、芳构化机理方面均已取得了重要的成果,并形成了
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:O643.36
【目录】:
- 摘要10-13
- abstract13-16
- 第一章 绪论16-39
- 1.1 甲烷转化的热力学分析17-18
- 1.2 甲烷活化的主要方式18-20
- 1.2.1 甲烷的高温气相均裂活化19
- 1.2.2 甲烷酸助异裂活化19
- 1.2.3 甲烷碱助均裂/异裂活化19-20
- 1.2.4 甲烷直接脱氢生成吸附态CH_x物种20
- 1.3 甲烷转化的主要途径20-21
- 1.4 甲烷芳构化21-36
- 1.4.1 气相氧或氧化剂存在下的芳构化21-24
- 1.4.2 甲烷无氧芳构化的研究24-36
- 1.5 本论文研究的背景、技术路线及特点36-39
- 1.5.1 成果的市场需求、应用前景、预期经济、社会效益36
- 1.5.2 研究目标、研究内容和拟解决的关键问题36-37
- 1.5.3 本论文研究的特点37-39
- 第二章 实验部分39-45
- 2.1 化学试剂及试验仪器39-40
- 2.2 催化剂的制备方法40-41
- 2.2.1 氢型分子筛载体的制备40
- 2.2.2 催化剂的制备40-41
- 2.3 催化剂的活性评价41-43
- 2.3.1 催化剂活性评价流程图41
- 2.3.2 催化剂活性评价方法41-42
- 2.3.3 数据处理方法42-43
- 2.4 催化剂物化性能的表征43-45
- 2.4.1 催化剂积炭分析43
- 2.4.2 比表面积及孔径分布43
- 2.4.3 分子筛及催化剂的结构表征43-44
- 2.4.4 催化剂酸性的测定44-45
- 第三章 不同分子筛载体Mo基催化剂上甲烷脱氢芳构化反应的研究45-55
- 3.1 分子筛载体的合成与表征46-48
- 3.1.1 MFI型分子筛的合成46-47
- 3.1.2 MCM-41分子筛的合成47-48
- 3.2 分子筛的结构表征48-50
- 3.2.1 分子筛的XRD表征48-49
- 3.2.2 分子筛的FT-IR表征49-50
- 3.3 不同分子筛Mo基催化剂上甲烷脱氢芳构化反应性能的考察50-52
- 3.4 分子筛的孔结构及酸性对Mo基催化剂催化性能的影响52-55
- 第四章 Mo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化反应的研究55-82
- 4.1 载体的硅铝比对Mo/HZSM-5催化剂性能的影响55-58
- 4.2 不同制备方法对Mo/HZSM-5催化剂催化性能的影响58-67
- 4.2.1 不同方法制备的6Mo/HZSM-5催化剂的反应性能59-62
- 4.2.2 不同方法制备的催化剂上Mo物种落位与催化剂性能间的关系62-65
- 4.2.3 制备方法对催化剂酸性的影响65-67
- 4.3 Mo负载量与制备条件对催化剂反应性能的影响67-76
- 4.3.1 不同Mo负载量的影响67-70
- 4.3.2 焙烧温度对催化剂性能的影响70-73
- 4.3.3 过渡金属对Mo/HZSM-5的改性作用73-76
- 4.4 Mo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化反应的工艺条件的考察76-82
- 4.4.1 反应温度的影响76-77
- 4.4.2 空速的影响77-82
- 第五章 提高催化剂稳定性途径的探讨82-94
- 5.1 载体HZSM-5的预处理及焙烧方式对催化剂反应性能的影响82-85
- 5.2 催化剂的焙烧方式对催化剂稳定性的影响85-86
- 5.3 催化剂稳定性的考察86
- 5.4 催化剂再生方式的探讨86-94
- 5.4.1 空气再生86-88
- 5.4.2 氢气再生88-94
- 第六章 催化剂的酸中心类型及酸强度分布与催化剂反应性能之间的关系94-103
- 6.1 制备方法及预处理条件对催化剂反应性能的影响95-96
- 6.2 催化剂的酸性及催化剂性能之间关系的研究96-103
- 6.2.1 NH_3-TPD研究分子筛载体及催化剂的总酸量和酸强度分布97-99
- 6.2.2 吡啶吸附的红外光谱研究分子筛载体及催化剂的酸类型、相对含量99-100
- 6.2.3 H MAS NMR研究分子筛载体及催化剂的酸类型、酸强度100-103
- 第七章 催化剂上Mo的落位及与分子筛间相互作用的研究103-114
- 7.1 分子筛的预处理及催化剂的制备方式对催化剂性能的影响104-105
- 7.1.1 分子筛的预处理、催化剂的制备104
- 7.1.2 HZSM-5的预处理及催化剂的制备方式对反应性能的影响104-105
- 7.2 高分辨率固体核磁共振研究Mo物种的落位及其与分子筛相互作用105-110
- 7.2.1 ~(27)Al MAS NMR105-107
- 7.2.2.~(29)Si MAS NMR107-108
- 7.2.3 ~1H MAS NMR108-110
- 7.3 XRD、XPS研究催化剂上Mo物种的分布对催化剂反应性能的影响110-114
- 第八章 甲烷脱氢芳构化反应催化剂积炭与失活的研究114-122
- 8.1 TPO研究催化剂的积炭情况115-116
- 8.2 TPH、TPO研究反应后催化剂上的积炭物种116-118
- 8.3 XPS研究反应过程中催化剂积炭及失活情况118-122
- 结论122-125
- 参考文献125-134
- 致谢134
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