MCM-49分子筛在甲烷无氧芳构化反应中的应用
MCM-49分子筛在甲烷无氧芳构化反应中的应用【摘要】:采用动态水热合成法制备了MCM-49、MCM-56 和MCM-22 层状分子筛,分子筛的晶体为规则的纳米级单晶,合成方法具有
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O621.251
【目录】:
- 第一章 前言9-41
- 1. 甲烷的化学活化与转化10-12
- 2. 甲烷无氧芳构化研究的进展12-28
- 2.1 催化剂的筛选和反应条件的优化12-22
- 2.1.1 活性组分的筛选13-14
- 2.1.2 载体的筛选14-17
- 2.1.3 助剂的添加和载体的改性研究17-19
- 2.1.4 催化剂预处理对反应的影响19-20
- 2.1.5 反应条件的优化和改进20-21
- 2.1.6 Mo/HZSM-5 上的积碳失活研究21-22
- 2.2 芳构化的理论进展22-28
- 2.2.1 钼活性物种的状态和分布23-25
- 2.2.2 反应的活性中心和反应机理25-28
- 3. MCM-22 族分子筛的合成和催化应用28-33
- 3.1 MCM-22 族分子筛简介28-30
- 3.2 MCM-22 族分子筛的结构特征30-33
- 3.3 MCM-22 族分子筛的合成33
- 4. 选题意义33-35
- 参考文献35-41
- 第二章 实验部分41-47
- 1 主要原料与试剂41
- 2 催化剂的制备41-42
- 3 催化剂的表征方法42-43
- 4 催化剂的芳构化活性评价43-44
- 5 甲烷芳构化产物分布测算44-47
- 5.1 甲烷总转化率44
- 5.2 反应物消耗甲烷质量的相对比值44-46
- 5.3 产物选择性46-47
- 第三章 分子筛载体的合成47-61
- 1 MCM-49 的动态合成47-50
- 1.1 MCM-49 分子筛动态合成47-48
- 1.2 分子筛的XRD 分析48-49
- 1.3 MCM-49 的TEM 分析49-50
- 2 MCM-49 分子筛的静态合成研究50-52
- 2.1 MCM-49 的静态合成方法50
- 2.2 MCM-49 的物相表征50-52
- 3 MCM -22 分子筛的合成52-56
- 3.1 MCM-22 分子筛的动态合成52-53
- 3.2 MCM-22 的XRD 表征53-55
- 3.3 MCM-22 分子筛TEM 照片55-56
- 4 MCM-56 层状分子筛的合成56-59
- 4.1 合成方法56
- 4.2 MCM-56 分子筛的XRD 谱图56-57
- 4.3 MCM-56 的微观结构57-59
- 5 分子筛结构的对比59
- 6 小结59-60
- 参考文献60-61
- 第四章 Mo/HMCM-49 催化剂上的甲烷无氧芳构化反应研究61-85
- 1 Mo/MCM-49 催化剂制备和反应条件的优化62-71
- 1.1 分子筛合成方法对催化性能的影响62-63
- 1.2 催化剂制备方法的选择63-65
- 1.3 Mo 含量对Mo/MCM-49 催化性能的影响65-67
- 1.4 预处理条件的影响67-69
- 1.5 反应温度对 Mo/MCM-49 催化剂性能的影响69-71
- 1.6 甲烷空速对Mo/MCM-49 催化性能的影响71
- 2 催化剂稳定性的考察71-75
- 3 实际天然气的芳构化反应75-78
- 4 分子筛改性和助剂的作用78-80
- 5 Mo/HMCM-49 与 Mo/HZSM-5 芳构化性能的比较80-82
- 6 小结82
- 参考文献82-85
- 第五章 甲烷丙烷混和体系的芳构化研究85-96
- 1 催化剂的制备和催化性能评价86
- 2 不同催化剂上的甲烷丙烷混和气体的芳构化反应86-93
- 2.1 Zn/HMCM-4986-89
- 2.2 Mo/HMCM-4989-90
- 2.3 Zn-Cu/HMCM-49 和Zn-Cu/HZSM-590-93
- 3 小结93-94
- 参考文献94-96
- 第六章 MCM-22、MCM-56 上的芳构化反应及芳构化载体性能的比较96-114
- 1 Mo/HMCM-22 催化剂的无氧芳构化性能96-102
- 2 Mo/HMCM-56 催化剂的无氧芳构化性能102-104
- 3 MCM-49 分子筛等与 ZSM-5 分子筛催化行为的比较104-112
- 3.1 芳构化性能比较104-106
- 3.2 几种分子筛的酸性和结构的比较106-108
- 3.3 分子筛载体的结构差异对芳构化性能的影响108-112
- 3.3.1 MoO_3担载量110
- 3.3.2 甲烷转化率110
- 3.3.3 产物选择性110-111
- 3.3.4.催化剂的稳定性111-112
- 参考文献112-114
- 结论114-117
- 作者简历117-121
- 致谢121-122
- 摘要122-125
- Abstract125-127
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