铈基复合氧化物的制备及对甲烷和CO氧化反应的催化性能研究
铈基复合氧化物的制备及对甲烷和CO氧化反应的催化性能研究【摘要】:目前能源短缺和环境恶化等问题日益受到人们重视。甲烷既是清洁能源又是温室气体,因此甲烷的清洁高效利用对能源的合理利用
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.36
【目录】:
- 摘要5-7
- ABSTRACT7-9
- 目录9-13
- 第1章 文献综述13-30
- 1.1 研究背景13-15
- 1.2 甲烷催化燃烧催化剂15-29
- 1.2.1 贵金属催化剂15-17
- 1.2.2 金属氧化物催化剂17-24
- 1.2.2.1 过渡金属氧化物17-19
- 1.2.2.2 钙钛矿型催化剂19-20
- 1.2.2.3 六铝酸盐催化剂20-22
- 1.2.2.4 铈基稀土氧化物催化剂22-24
- 1.2.3 甲烷催化燃烧反应机理24-28
- 1.2.4 反应气氛对甲烷催化燃烧反应的影响28-29
- 1.3 本文选题与研究内容29-30
- 第2章 实验部分30-35
- 2.1 实验所用原料及仪器30-31
- 2.2 催化剂的制备31-32
- 2.3 催化剂表征32-34
- 2.3.1 XRD32
- 2.3.2 SEM32
- 2.3.3 TEM32
- 2.3.4 低温N_2吸脱附32-33
- 2.3.5 H_2-TPR表征33
- 2.3.6 CH_4-TPSR和CO-TPSR33
- 2.3.7 O_2-TPO33
- 2.3.8 O_2-TPD33
- 2.3.9 FT-IR光谱33
- 2.3.10 TG/DTA33
- 2.3.11 Raman光谱33
- 2.3.12 XPS33
- 2.3.13 EPR33-34
- 2.4 催化剂活性评价34-35
- 第3章 过渡金属掺杂的CeO_2催化剂的制备及其活性考察35-52
- 3.1 引言35-36
- 3.2 催化剂的制备36
- 3.3 CeO_2-MOx催化剂36-38
- 3.3.1 XRD表征36-37
- 3.3.2 Raman光谱表征37
- 3.3.3 H_2-TPR表征37-38
- 3.4. CeO_2-MOx催化剂的活性评价38-42
- 3.4.1 对CH_4和CO氧化反应的活性评价38-39
- 3.4.2 水汽对CeO_2-MO_x活性的影响39-42
- 3.5 Ce_(1-x)Fe_xO_2固溶体的制备及其催化活性研究42-51
- 3.5.1 制备方法对催化活性的影响42
- 3.5.2 催化剂的表征42-51
- 3.5.2.1 XRD表征42-44
- 3.5.2.2 Raman光谱表征44
- 3.5.2.3 对CH_4和CO氧化反应的催化活性评价44-45
- 3.5.2.4 焙烧温度的影响45-47
- 3.5.2.5 H_2-TPR表征47-49
- 3.5.2.6 CO-TPSR和CH_4-TPSR结果49-50
- 3.5.2.7 Ce-Fe-O固溶体在氧化反应中的作用50-51
- 3.6 本章小结51-52
- 第4章 Ca掺杂NiO(CuO)-CeO_2复合氧化物的制备及催化性能研究52-79
- 4.1 引言52
- 4.2 不同元素掺杂对CeO_2催化活性的影响52-55
- 4.2.1 掺杂CeO_2的催化活性评价52-53
- 4.2.2 XRD表征53-54
- 4.2.3 H_2-TPR表征54-55
- 4.3 Ca掺杂的MOx-CeO_2复合氧化物55-56
- 4.3.1 甲烷催化燃烧反应评价55-56
- 4.4 Ce_(0.9-x)Ni_(0.1)Ca_xO_δ催化剂56-63
- 4.4.1 Ce_(0.9-x)Ni_(0.1)Ca_xO_δ催化剂的制备56
- 4.4.2 XRD表征56-57
- 4.4.3 FT-IR光谱表征57-58
- 4.4.4 TEM表征58
- 4.4.5 Raman光谱表征58-59
- 4.4.6 H_2-TPR表征59-60
- 4.4.7 对甲烷燃烧反应的催化活性评价60-62
- 4.4.8 水汽对催化剂活性的影响62-63
- 4.5 Ce_(0.9-x)Cu_(0.1)Ca_xO_δ催化剂63-70
- 4.5.1 Ce_(0.9-x)Cu_(0.1)Ca_xO_δ催化剂的制备63
- 4.5.2 XRD表征63-64
- 4.5.3 FT-IR红外吸收光谱64-65
- 4.5.4 SEM表征65-66
- 4.5.5 Raman光谱表征66-67
- 4.5.6 XPS表征67-68
- 4.5.7 H_2-TPR表征68-69
- 4.5.8 EPR表征69-70
- 4.6 催化剂的活性评价70-77
- 4.6.1 甲烷催化燃烧反应评价70-71
- 4.6.2 催化剂寿命评价71-73
- 4.6.3 催化剂的热稳定性考察73-74
- 4.6.4 催化剂的CH_4-TPR表征74-75
- 4.6.5 催化剂的原位红外表征75-77
- 4.7 本章小结77-79
- 第5章 La和Cu掺杂CeO_2的制备及催化性能研究79-97
- 5.1 引言79
- 5.2 催化剂的制备与活性评价79
- 5.2.1 催化剂的制备79
- 5.3 Ce_(0.9-x)Cu_(0.1)La_xO_δ催化剂79-83
- 5.3.1 XRD表征79-80
- 5.3.2 FT-IR光谱表征80-82
- 5.3.3 H_2-TPR表征82
- 5.3.4 Raman光谱表征82-83
- 5.3.5 SEM表征83
- 5.4 Ce_(0.9-x)Cu_xLa_(0.1)O_δ催化剂83-85
- 5.4.1 XRD表征84
- 5.4.2 H_2-TPR表征84-85
- 5.5 甲烷催化燃烧反应活性评价85-87
- 5.5.1 La含量对催化剂性能的影响85-86
- 5.5.2 Cu含量对催化剂性能的影响86-87
- 5.5.3 La掺杂对催化剂热稳定性的影响87
- 5.6 Ce_(0.8)Cu_(0.1)La_(0.1)O_δ催化甲烷燃烧反应机理的讨论87-95
- 5.6.1 甲烷催化燃烧反应评价87-88
- 5.6.2 催化剂活性中心的讨论88-95
- 5.6.2.1 Raman光谱表征88-89
- 5.6.2.2 CO_2-TPD表征89-90
- 5.6.2.3 Cu物种的作用90-92
- 5.6.2.4 O_2-TPD表征92-93
- 5.6.2.5 CH_4-TPR表征93-95
- 5.7 甲烷催化燃烧反应的机理95-96
- 5.8 本章小结96-97
- 第6章 Ce-Co复合氧化物的制备及催化性能研究97-107
- 6.1 引言97
- 6.2 CeCo复合氧化物的制备97-98
- 6.3 催化剂的表征98-101
- 6.3.1 XRD表征98
- 6.3.2 TG-DTA表征98-99
- 6.3.3 FT-IR光谱表征99-100
- 6.3.4 H_2-TPR表征100-101
- 6.4 催化剂的活性评价101-102
- 6.5 催化剂的热稳定性考察102-106
- 6.5.1 XRD表征102-103
- 6.5.2 H_2-TPR表征103-104
- 6.5.3 催化剂的氧化还原性能考察104-105
- 6.5.4 甲烷催化燃烧反应评价105-106
- 6.6 本章小结106-107
- 第7章 全文总结107-109
- 参考文献109-127
- 攻读博士学位期间发表学术论文127-128
- 致谢128
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