镍基和铁基催化剂上甲烷催化裂解反应的研究
镍基和铁基催化剂上甲烷催化裂解反应的研究【摘要】:甲烷催化裂解反应可以一步制取不含碳氧化物的纯净氢,并得到具有潜在应用价值的纳米碳材料,在能量和过程上具有明显的优势。本文通过对Ni
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.3
【目录】:
- 中文摘要3-5
- ABSTRACT5-12
- 第一章 绪论12-35
- 1.1 全球能源现状与发展趋势12-13
- 1.1.1 全球能源利用现状12-13
- 1.1.2 能源利用发展趋势与展望13
- 1.2 氢能与燃料电池13-17
- 1.2.1 氢气的利用与氢能13-14
- 1.2.2 燃料电池14
- 1.2.3 氢气的生产14-17
- 1.3 甲烷催化裂解反应研究进展17-33
- 1.3.1 甲烷催化裂解反应的研究历程17-18
- 1.3.2 甲烷催化裂解反应的机理18-24
- 1.3.3 甲烷催化裂解反应动力学24-26
- 1.3.4 甲烷催化裂解催化剂26-31
- 1.3.5 甲烷催化裂解的过程和反应器的研究31-33
- 1.4 本文的选题和研究内容33-35
- 1.4.1 论文选题及意义33
- 1.4.2 论文研究内容33-35
- 第二章 镍基催化剂上甲烷催化反应基础研究35-53
- 2.1 引言35
- 2.2 实验部分35-39
- 2.2.1 实验原料35-36
- 2.2.2 催化剂的制备36-37
- 2.2.3 催化剂表征37
- 2.2.4 催化剂活性评价37-38
- 2.2.5 尾气中微量CO 浓度的检测38-39
- 2.3 实验结果39-46
- 2.3.1 催化剂的表征结果39-42
- 2.3.2 操作条件对催化剂活性的影响42-44
- 2.3.3 氢气中CO 含量44-46
- 2.4 讨论46-51
- 2.4.1 还原温度对催化剂活性的影响46-47
- 2.4.2 甲烷催化裂解反应的动力学47-49
- 2.4.3 甲烷催化裂解反应宏观失活动力学的模拟49-50
- 2.4.4 甲烷催化裂解反应中CO 的生成50-51
- 2.5 本章小结51-53
- 第三章 不同反应模式下NiCu/Al_2O_3催化剂上甲烷催化裂解反应研究53-67
- 3.1 引言53
- 3.2 实验部分53-55
- 3.2.1 实验原料53-54
- 3.2.2 催化剂的制备54
- 3.2.3 催化剂表征54-55
- 3.2.4 催化剂活性评价55
- 3.3 实验结果55-61
- 3.3.1 催化剂的XRD 表征55-56
- 3.3.2 催化剂的TPR 表征56-57
- 3.3.3 催化剂的活性测试57-58
- 3.3.4 催化剂的HRTEM 和EDS 表征58-61
- 3.4 讨论61-65
- 3.4.1 催化剂的结构表征61
- 3.4.2 Ni-Cu/Al_2O_3 催化剂的活性和稳定性61-62
- 3.4.3 在反应过程中催化剂颗粒的演变62-64
- 3.4.4 镍铜催化剂上碳纤维生长的机理64-65
- 3.5 本章小结65-67
- 第四章 铁基催化剂上甲烷裂解反应的研究67-81
- 4.1 引言67-68
- 4.2 实验部分68-71
- 4.2.1 实验原料68
- 4.2.2 催化剂的制备68-69
- 4.2.3 催化剂表征69
- 4.2.4 催化剂活性评价69-71
- 4.3 实验结果71-77
- 4.3.1 催化剂的表征结果71-74
- 4.3.2 活性测试结果74-77
- 4.4 讨论77-80
- 4.4.1 掺杂Mo 对甲烷裂解反应活性的影响77-78
- 4.4.2 掺杂Cr 和W 对甲烷裂解反应活性的影响78
- 4.4.3 纳米碳管的形貌和生长机理78-80
- 4.5 本章小结80-81
- 第五章 高温甲烷裂解反应制备纳米碳材料的研究81-100
- 5.1 引言81-82
- 5.2 实验部分82-84
- 5.2.1 实验原料82
- 5.2.2 催化剂的制备82-83
- 5.2.3 催化剂的表征83-84
- 5.2.4 催化剂的活性测试84
- 5.3 实验结果84-93
- 5.3.1 柠檬酸法制备的催化剂上的高温甲烷裂解反应活性84-86
- 5.3.2 浸渍法制备的催化剂上的高温甲烷裂解反应活性86-87
- 5.3.3 柠檬酸法制备的催化剂上生长纳米碳管的HRTEM 表征87-89
- 5.3.4 柠檬酸法制备的催化剂上生长的纳米碳管的Raman 表征89-91
- 5.3.5 氧化镁上负载的催化剂的上生长的纳米碳管的表征91-93
- 5.4 讨论93-98
- 5.4.1 单壁纳米碳管的生长机理93-96
- 5.4.2 纳米碳洋葱的生长机理96-97
- 5.4.3 高温下碳的扩散生长过程与催化剂的设计97-98
- 5.5 本章小结98-100
- 第六章 DFT 理论对Ni 和Ni-Cu 表面上的甲烷裂解反应的研究100-112
- 6.1 引言100
- 6.2 计算方法100-102
- 6.2.1 计算方法100-102
- 6.3 计算结果102-107
- 6.3.1 氢原子在Ni(111)和Ni-Cu(111)表面上的吸附102-104
- 6.3.2 甲基和氢原子在Ni(111)的共吸附104-107
- 6.4 过渡态107-111
- 6.4.1 过渡态确定的基本原理107-108
- 6.4.2 甲烷在Ni(111)表面解离时的过渡态108-109
- 6.4.3 甲烷在Ni(100)表面解离时的过渡态109-110
- 6.4.4 甲烷在NiCu(100)表面解离时的过渡态110
- 6.4.5 甲烷在几种表面活化过程的分析110-111
- 6.5 结论111-112
- 第七章 结论112-115
- 参考文献115-128
- 发表论文情况说明128-129
- 致谢129
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