非平衡等离子体转化甲烷的研究

【摘要】： 天然气的主要成分是甲烷.近年来,随着世界性石油资源短缺,开辟以天然气(甲烷)为原料替代石油资源的基本有机化工合成路线是十分富有挑战性的研究课题之一.等离子体科技应用在化学,冶金学,微电子学和环境保护等方面一直有着持续的发展.通常有两种截然不同等离子体被用于进行研究和工业应用:热准平衡等离子体和冷非平衡等离子体.现代等离子体化学的一个挑战就是整合这两种不同的等离子体系统的优点.大部分大尺度等离子体化学应用需要高能和高压来达到高产率,同样对于有选择性要求的化学处理,高电子温度,高电子密度和较高的非平衡度也是重要的。因此很有必要得到高能放电来产生非平衡等离子体来使化学反应用具有高的效率和选择性. 在本文中,对非热电弧放电及介质阻挡放电的物理实验现象和实验参数进行了测量及分析。并利用上述两种等离子体进行了甲烷转化实验,实验结果表明,滑移电弧放电和介质阻挡放电产生的非平衡等离子体可以有效的转化甲烷/甲烷和二氧化碳,得到了较好的的C_2烃/合成气混合物输出。 本论文的主要研究内容和结果如下: 设计、制造了磁驱动滑移电弧产生大气压非平衡等离子体的实验装置和高压恒流供电电源。磁场强度0～1.4T:电源电压:2000～7500V可分级调节。 用CCD摄像机、光电法观测弧柱的形状和尺寸,研究电弧运动的规律,测量了电弧移动速度,电弧直径。同时直接测量了电弧关键参数——电场强度。并推出了电流密度等参数.得到了这些参数在不同的实验条件下的变化规律。并对实验中发现的电弧截面非圆柱对称等现象进行了分析。 对实验结果进行了分析和处理,根据测量的电弧电场强度、电弧电流,模拟了中性粒子温度、电弧截面面积和等离子体非平衡度的关系式,与实验结果相符。实验结果证明在我们的实验中,电弧具有较高的移动速度,电场强度,等离子体具有较高的非平衡度。 在磁驱动非热电弧反应器中进行通过偶联活化甲烷转化制得乙炔的反应。使用气相色谱仪对产物进行了在线分析.研究发现原料气流量在一定程度上影响原料气体的转化率及产物的选择性:增加反应体系能量密度和外加磁场强度可增加反应物转化率和产物的选择性和收率. 使用高频交流电源在同轴石英管放电装置中产生介质阻挡放电,并在放电空间中填充不同介质(Al_2O_3颗粒和陶瓷纤维)进行了对比实验。测量了放电的电流、电压、电量、放电功率等基本参数随实验条件改变而产生的变化.实验结果表明在我们所采用的放电装置下产生的介质阻挡放电为电晕诱导的介质阻挡放电。 在介质阻挡放电条件下,进行了甲烷和二氧化碳转化反应。对实验结果加以分析。并对甲烷和二氧化碳反应过程进行了探讨。 【关键词】：甲烷 二氧化碳 合成气 碳二烃 磁驱动非热电弧 电晕诱导介质阻挡放电 等离子体催化
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：O539
【目录】：

• 中文摘要5-7
• ABSTRACT7-12
• 第一章 文献综述12-23
• 1.1 引言12
• 1.2 等离子体技术和等离子体在化学上的应用12-14
• 1.2.1 等离子体技术12-13
• 1.2.2 等离子体在化学上的应用13-14
• 1.3 甲烷的转化14-16
• 1.4 非平衡等离子体条件下的甲烷转化16-21
• 1.4.1 非热电弧放电等离子体16-17
• 1.4.2 介质阻挡放电等离子体17-19
• 1.4.3 微波放电等离子体19
• 1.4.4 电晕放电等离子体19-20
• 1.4.5 其他放电形式20-21
• 1.5 低温等离子体催化甲烷转化机理的基础研究21-22
• 1.6 论文工作的提出22-23
• 第二章 磁驱动非热电弧等离子体的相关物理特性研究23-68
• 2.1 滑移电弧放电的物理过程23-24
• 2.2 非热电弧等离子体研究进展24-27
• 2.3 磁驱动滑移电弧等离子体的实验测量27-65
• 2.3.1 实验装置27-35
• 2.3.1.1 电源装置27-30
• 2.3.1.2 实验装置结构30-32
• 2.3.1.3 实验测量装置32-35
• 2.3.2 实验测量与结果35-65
• 2.3.2.1 电弧的电流、电压和功率36-44
• 2.3.2.2 采用CCD摄像方法的测量44-50
• 2.3.2.3 采用光电倍增管方法的测量50-58
• 2.3.2.4 电弧电场强度的测量58-65
• 2.4 非平衡度的探讨65-67
• 2.5 结67-68
• 第三章 磁驱动非热电弧等离子体转化甲烷偶联的研究68-83
• 3.1 引言68-69
• 3.2 等离子体裂解甲烷制乙炔的基本原理69-72
• 3.2.1 C-H热力学平衡体系69-71
• 3.2.2 等离子体裂解甲烷制乙炔的反应过程71-72
• 3.3 磁驱动滑移电弧等离子体反应器的电物理参数测量72-75
• 3.3.1 实验装置72-73
• 3.3.2 实验测量与结果73-75
• 3.4 磁驱动非热电弧等离子体转化甲烷偶联反应75-81
• 3.4.1 实验部分75-76
• 3.4.1.1 实验装置75-76
• 3.4.1.2 分析方法76
• 3.4.2 实验结果与讨论76-81
• 3.4.2.1 能量密度的影响77-81
• 3.4.2.2 外加磁场的影响81
• 3.5 小结81-83
• 第四章 介质阻挡放电的相关物理特性研究83-94
• 4.1 介质阻挡放电等离子体的概念83
• 4.2 介质阻挡放电的物理过程83-86
• 4.3 介质阻挡放电物理参数的测量86-93
• 4.3.1 实验装置86-88
• 4.3.2 实验测量与结果88-93
• 4.3.2.1 介质阻挡放电形貌88-90
• 4.3.2.2 电压90-91
• 4.3.2.3 电流91-92
• 4.3.2.4 电荷92-93
• 4.3.2.5 功率93
• 4.4 小结93-94
• 第五章 介质阻挡放电转化甲烷的研究94-121
• 5.1 引言94
• 5.2 甲烷与二氧化碳反应94-110
• 5.2.1 实验部分94-97
• 5.2.1.1 实验装置94-96
• 5.2.1.2 产物分析96-97
• 5.2.2 实验结果与讨论97-110
• 5.2.2.1 原料气组分配比的影响98-102
• 5.2.2.2 能量密度的影响102-107
• 5.2.2.3 甲烷和二氧化碳的转化能力与合成气生产的能量效率107-109
• 5.2.2.4 一氧化碳的来源109-110
• 5.3 甲烷和二氧化碳反应过程的探讨110-119
• 5.3.1 非平衡等离子体化学的主要基元反应112-114
• 5.3.2 CH_4的等离子体状态114-115
• 5.3.3 CO_2的等离子体状态115-116
• 5.3.4 CH_4、CO_2等离子体反应产物116-119
• 5.4 小结119-121
• 第六章 结论及对进一步工作的建议121-123
• 6.1 结论121-122
• 6.2 对进一步工作的建议122-123
• 参考文献123-134
• 致谢134-135
• 在读期间发表的学术论文135

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