SiO_2和Al_2O_3负载的Rh、Ru、Ir催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理研究
SiO_2和Al_2O_3负载的Rh、Ru、Ir催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理研究【摘要】:本文以探明SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂上甲烷部分氧化(POM)制合成气的
【学位授予单位】:厦门大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:TE665.3;O643.3
【目录】:
- 摘要10-11
- Abstract11-13
- 第一章 文献综述13-61
- 1.1 甲烷部分氧化制合成气反应背景和意义13-17
- 1.2 甲烷催化部分氧化制合成气研究进展17-20
- 1.3 反应体系的热力学分析20-22
- 1.4 反应活性位(中心)的研究22-26
- 1.5 甲烷催化部分氧化制合成气的反应机理26-41
- 1.6 催化剂积碳的研究41-46
- 1.7 本论文的主要研究内容46-48
- 参考文献48-61
- 第二章 实验部分61-74
- 2.1 主要原料与试剂61
- 2.2 催化剂制备61-62
- 2.3 催化剂性能评价62-63
- 2.4 催化剂的常规表征63-65
- 2.4.1 比表面积(BET)测试63
- 2.4.2 金属分散度测试63-65
- 2.4.3 X-射线粉末衍射(XRD)65
- 2.4.4 X-光电子能谱(XPS)65
- 2.5 催化剂的原位表征65-74
- 2.5.1 程序升温还原(H_2-TPR)65-68
- 2.5.2 程序升温脱附(O_2-TPD)68-69
- 2.5.3 甲烷脉冲和O_2脉冲实验69
- 2.5.4 不同温度下的催化剂反应性能的质谱检测69-70
- 2.5.5 原位共焦显微拉曼(Raman)光谱表征70-71
- 2.5.6 原位时间分辨红外光谱(TR-FTIR)表征71-72
- 2.5.7 产物瞬时分析技术(TAP)72-74
- 第三章 SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂的物化表征及其POM反应性能74-96
- 3.1 SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂的比表面积和金属分散度测试74-76
- 3.2 不同温度下SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂的POM反应性能76-78
- 3.3 空速对SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂POM反应性能的影响78-82
- 3.4 SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂上POM反应的起燃温度82-85
- 3.5 SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂的O_2-TPD和H_2-TPR表征85-87
- 3.6 积碳对SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂POM反应性能的影响87-89
- 3.7 SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂的XRD和XPS表征89-93
- 3.8 本章小结93-95
- 参考文献95-96
- 第四章 SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂上POM反应机理与催化剂表面氧物种浓度的关系96-136
- 4.1 SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂上POM反应的TR-FTIR表征97-103
- 4.2 CH_4在不同O~(2-)浓度的Rh/SiO_2和Ru/SiO_2上反应的TR-FTIR表征103-106
- 4.3 SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂上POM反应的原位Raman光谱表征106-112
- 4.4 CH_4在SiO_2负载和非负载的Rh、Ru、Ir催化剂上的脉冲反应112-117
- 4.5 SiO_2负载的Rh、Ru催化剂上产物瞬时分析(TAP)117-123
- 4.6 SiO_2负载的Rh、Ru、Ir催化剂上碳物种的生成和消除123-130
- 4.7 本章小结130-132
- 参考文献132-136
- 第五章 焙烧温度对Rh/Al_2O_3催化剂POM反应性能的影响136-189
- 5.1 催化剂的比表面积(BET)表征137-140
- 5.2 催化剂的金属分散度140-142
- 5.3 催化剂的XRD物相分析142-146
- 5.4 催化剂的XPS研究146-153
- 5.5 不同温度焙烧的Rh/Al_2O_3催化剂的程序升温还原(TPR)表征153-161
- 5.6 Rh/Al_2O_3催化剂的POM反应性能评价161-177
- 5.6.1 不同温度焙烧的Rh/Al_2O_3催化剂上POM反应的起燃温度161-167
- 5.6.2 不同预处理条件下Rh/Al_2O_3催化剂的POM反应性能167-177
- 5.7 不同温度焙烧的1 Wt%Rh/Al_2O3催化剂上POM反应的TR-FTIR表征177-180
- 5.8 本章小结180-183
- 参考文献183-189
- 发表的文章目录189-191
- 后记191-192
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