甲烷无氧芳构化Mo/ZSM-5催化剂的成型研究
甲烷无氧芳构化Mo/ZSM-5催化剂的成型研究【摘要】:甲烷无氧芳构化反应是甲烷直接催化转化过程中的一个重要反应,而进一步将该反应进行工业化应用是当前的重要研究课题。因此本论文选用
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.32
【目录】:
- 摘要4-5
- Abstract5-11
- 引言11-12
- 1 甲烷无氧芳构化研究进展及分子筛催化剂成型概述12-32
- 1.1 甲烷转化的意义12-13
- 1.2 甲烷转化的主要途径13-15
- 1.3 甲烷无氧芳构化反应的主要进展15-26
- 1.3.1 热力学研究15-16
- 1.3.2 催化剂体系的筛选16-17
- 1.3.3 催化剂积碳与失活研究17-18
- 1.3.4 反应机理的研究18-22
- 1.3.5 Mo/ZSM-5催化剂性能的改善22-26
- 1.4 分子筛催化剂成型26-31
- 1.4.1 成型的目的及意义26-27
- 1.4.2 成型助剂27-28
- 1.4.3 常用成型方法简介28-31
- 1.5 选题意义及依据31-32
- 2 实验部分32-37
- 2.1 原料及化学试剂32-33
- 2.2 催化剂的制备33
- 2.3 催化剂的物化性质表征33-34
- 2.3.1 晶貌及晶粒度33
- 2.3.2 化学组成及晶体结构33
- 2.3.3 比表面积和吸附扩散特性孔径分布测试33
- 2.3.4 催化剂的酸性表征33-34
- 2.3.5 表面物理化学性质34
- 2.3.6 催化剂的还原性质34
- 2.3.7 固体核磁共振34
- 2.3.8 催化剂颗粒强度测定34
- 2.4 催化剂反应性能评价34-37
- 2.4.1 实验装置及反应评价34-35
- 2.4.2 反应产物的结果处理35-37
- 3 ZSM-5分子筛的物化性质对甲烷芳构化反应性能的影响37-54
- 3.1 前言37
- 3.2 ZSM-5分子筛硅铝比对催化剂反应性能的影响37-40
- 3.2.1 催化剂的制备37-38
- 3.2.2 结果与讨论38-40
- 3.3 ZSM-5分子筛晶粒度对催化剂反应性能的影响40-53
- 3.3.1 催化剂的制备40-41
- 3.3.2 催化剂的形貌及组成41-42
- 3.3.3 催化剂的孔结构性质42-45
- 3.3.4 催化剂的酸性质45-47
- 3.3.5 催化剂的甲烷芳构化反应评价47-48
- 3.3.6 催化剂的物理化学性质与反应性能之间的关系48-53
- 3.4 本章小结53-54
- 4 单一粘结剂挤条成型的Mo/ZSM-5催化剂的反应性能54-62
- 4.1 引言54
- 4.2 催化剂的制备54-55
- 4.3 不同粘结剂挤条成型催化剂的酸性质55-56
- 4.4 不同粘结剂挤条成型催化剂的反应性能56-58
- 4.5 ZnO及SiO_2挤条成型催化剂的物相分析58-60
- 4.6 ZnO及SiO_2挤条成型催化剂的H2-TPR60-61
- 4.7 本章小结61-62
- 5 混合粘结剂对挤条成型催化剂反应性能的影响62-85
- 5.1 引言62
- 5.2 Al_2O_33-SiO_2混合粘结剂成型的Mo/ZSM-5催化剂的反应性能62-66
- 5.2.1 催化剂的制备62-63
- 5.2.2 结果与讨论63-66
- 5.3 Al_2O_3-ZnO和Al_2O_3-La_2O_3粘结剂对Mo/ZSM-5催化剂性能的影响66-83
- 5.3.1 催化剂的制备66-67
- 5.3.2 混合粘结剂成型催化剂的甲烷无氧芳构化反应性能67-71
- 5.3.3 SEM、XRD、~(27)Al MAS NMR和XPS表征结果71-75
- 5.3.4 结构性质表征结果75-77
- 5.3.5 酸性质表征结果77-78
- 5.3.6 Mo物种表征结果78-80
- 5.3.7 混合粘结剂的添加对催化剂反应性能影响的分析80-83
- 5.4 本章小结83-85
- 6 制备方式对挤条成型催化剂反应性能的影响85-97
- 6.1 引言85
- 6.2 粘结剂添加方式的影响85-88
- 6.3 孔结构改性剂的影响88-91
- 6.4 Mo物种负载方法的影响91-93
- 6.5 Mo物种浸渍条件的影响93-95
- 6.6 本章小结95-97
- 7 转动成型法对Mo/ZSM-5催化剂结构及反应性能的影响97-117
- 7.1 引言97
- 7.2 催化剂的制备97-98
- 7.3 转动成型与挤条成型催化剂反应性能比较98-104
- 7.3.1 不同方法成型催化剂的甲烷芳构化反应性能98-100
- 7.3.2 SEM、N_2和c-C_6吸附表征结果100-102
- 7.3.3 XPS表征结果102-104
- 7.4 支撑基质类型对转动成型催化剂反应性能的影响104-109
- 7.4.1 不同支撑基质喷涂成型效果比较104-105
- 7.4.2 不同支撑基质的薄层催化剂的甲烷芳构化反应性能105-109
- 7.5 薄层厚度对转动成型催化剂反应性能的影响109-111
- 7.6 反应空速对转动成型催化剂反应性能的影响111-115
- 7.7 本章小结115-117
- 结论及工作展望117-120
- 1 本论文主要结论117-118
- 2 工作展望118-120
- 论文创新点120-121
- 参考文献121-130
- 作者简介130
- 攻读博士学位期间发表学术论文情况130-131
- 致谢131-132
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