流化床中甲烷临氧自然重整的镍基催化剂及反应机理研究(附:甘油选择性催化氧化初探)
流化床中甲烷临氧自然重整的镍基催化剂及反应机理研究(附:甘油选择性催化氧化初探)【摘要】:甲烷催化转化制合成气是目前重要和高效的甲烷转化和利用途径,其中甲烷临氧二氧化碳重整制合成气
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.36
【目录】:
- 摘要11-14
- Abstract14-18
- 第1章 文献综述18-62
- 1.1 甲烷催化转化反应的研究背景及意义18-20
- 1.2 甲烷部分氧化制合成气的研究20-30
- 1.2.1 甲烷部分氧化反应的催化剂20-26
- 1.2.1.1 负载型贵金属催化剂21-22
- 1.2.1.2 负载型非贵金属催化剂22-24
- 1.2.1.3 其他催化剂体系24-26
- 1.2.2 甲烷部分氧化反应机理的研究26-29
- 1.2.2.1 间接氧化机理26-27
- 1.2.2.2 直接氧化机理27-29
- 1.2.3 甲烷部分氧化存在的主要问题29-30
- 1.3 甲烷二氧化碳重整制合成气的研究30-40
- 1.3.1 催化剂的研究30-35
- 1.3.1.1 负载型贵金属催化剂30-31
- 1.3.1.2 负载型非贵金属催化剂31-34
- 1.3.1.3 其它金属催化剂34-35
- 1.3.2 CH_4-CO_2重整反应机理的研究35-38
- 1.3.3 催化剂的失活38-40
- 1.4 甲烷临氧二氧化碳重整制合成气的研究现状40-45
- 1.4.1 甲烷临氧二氧化碳重整制合成气反应中的可能反应40-41
- 1.4.2 甲烷临氧二氧化碳重整制合成气反应的主要催化剂41-43
- 1.4.3 反应器的选择43-45
- 1.4.3.1 固定床反应器43-44
- 1.4.3.2 流化床反应器44-45
- 1.5 本研究组的前期工作45-46
- 1.6 研究方案的设计46-48
- 1.7 论文的立题依据及研究内容48-49
- 1.7.1 立题依据48-49
- 1.7.2 主要研究内容49
- 1.8 参考文献49-62
- 第2章 实验方法及表征手段62-71
- 2.1 催化剂的制备62-64
- 2.1.1 实验所用化学试剂62-63
- 2.1.2 催化剂的制备63-64
- 2.2 催化剂的活性评价64-65
- 2.3 数据处理方法65
- 2.4 催化剂的表征65-70
- 2.4.1 催化剂及载体的比表面及孔结构测定65
- 2.4.2 X-射线衍射(XRD)分析65-66
- 2.4.3 程序升温还原(TPR)分析66
- 2.4.4 H_2的化学吸附66-67
- 2.4.5 CO_2及NH_3的程序升温脱附(CO_2-TPD、NH_3-TPD)分析67
- 2.4.6 积碳量的热重分析(TGA)67-68
- 2.4.7 催化剂积碳的拉曼光谱(Raman)分析68
- 2.4.8 催化剂的透射电镜(TEM)分析68
- 2.4.9 原位漫反射红外光谱(DRIFT)研究68-69
- 2.4.10 CH_4或CO_2脉冲反应及程序升温表面反应(TPDe/TPO)-MS69-70
- 2.5 参考文献70-71
- 第3章 Ni/CeO_2-ZrO_2/SiO_2催化剂在甲烷临氧二氧化碳重整反应中的研究71-86
- 3.1 前言71-72
- 3.2 实验部分72-73
- 3.3 结果与讨论73-82
- 3.3.1 Ni/CeO_2-ZrO_2/SiO_2催化剂上甲烷临氧自热重整的性能73-75
- 3.3.1.1 CeO_2、ZrO_2不同配比对催化剂性能的影响73
- 3.3.1.2 不同O_2/CO_2比对催化剂活性及产物的影响73-75
- 3.3.1.3 CH_4-pulse表面反应技术研究Ni/CeO_2-ZrO_2/SiO_2催化剂75
- 3.3.2 Ni/CeO_2-ZrO_2/SiO_2催化剂的结构及物理化学性质研究75-82
- 3.3.2.1 催化剂比表面积的测定75-76
- 3.3.2.2 催化剂酸碱性的测定76-79
- 3.3.2.3 H_2-程序升温还原(H_2-TPR)79-81
- 3.3.2.4 催化剂的XRD表征81-82
- 3.4 小结82-83
- 3.5 参考文献83-86
- 第4章 Ni/xLa_2O_3-SiO_2催化剂在甲烷临氧二氧化碳重整中的研究86-101
- 4.1 前言86
- 4.2 实验部分86-87
- 4.3 结果与讨论87-97
- 4.3.1 Ni/xLa_2O_3-SiO_2催化剂上甲烷临氧自热重整的性能87-88
- 4.3.2 xLa_2O_3-SiO_2载体和Ni/xLa_2O_3-SiO_2催化剂的性质表征88-92
- 4.3.2.1 La_2O_3改性的SiO_2载体的比表面积和孔结构88-89
- 4.3.2.2 X-射线衍射分析89-91
- 4.3.2.3 H_2-程序升温还原91-92
- 4.3.3 xLa_2O_3-SiO_2载体上CO_2的活化92
- 4.3.4 Ni/xLa_2O_3-SiO_2催化剂上甲烷的活化及转化92-94
- 4.3.5 表面碳物种的生成及消除94-97
- 4.4 小结97
- 4.5 参考文献97-101
- 第5章 高分散Ni/SiO_2催化剂的制备表征及甲烷临氧二氧化碳重整反应催化性能的研究101-118
- 5.1 前言101-102
- 5.2 实验部分102
- 5.3 结果与讨论102-114
- 5.3.1 不同前驱体在SiO_2上的吸附及分散研究102-107
- 5.3.1.1 UV-DRS研究102-105
- 5.3.1.2 IR研究105-106
- 5.3.1.3 Raman研究106-107
- 5.3.2 不同前驱体制备的NiO/SiO_2催化剂的TPR研究107-108
- 5.3.3 不同前驱体制备的NiO/SiO_2催化剂的XRD研究108-109
- 5.3.4 Ni/SiO_2催化剂的形貌及颗粒大小表征109-112
- 5.3.5 不同镍粒径的N-SiO_2催化剂的反应性能112-114
- 5.4 小结114
- 5.5 参考文献114-118
- 第6章 流化床中Ni/SiO_2催化剂在甲烷临氧二氧化碳重整过程中的失活机理研究118-136
- 6.1 前言118
- 6.2 实验部分118-119
- 6.3 实验结果119-131
- 6.3.1 反应前后催化剂的TG及XRD表征119-120
- 6.3.2 不同镍粒径的催化剂上CH_4和CO_2的吸附与活化研究120-125
- 6.3.2.1 原位DRIFT研究121-123
- 6.3.2.1.1 不同镍粒径的Ni/SiO_2催化剂上CH_4的吸附与活化121-122
- 6.3.2.1.2 不同镍粒径的Ni/SiO_2催化剂上CO_2的吸附与活化122-123
- 6.3.2.2 甲烷程序升温裂解(CH_4-TPDe)研究123-124
- 6.3.2.3 甲烷脉冲表面反应研究124-125
- 6.3.3 不同镍粒径的催化剂上表面碳物种的表征125-129
- 6.3.3.1 积碳物种及其反应活性125-127
- 6.3.3.2 甲烷裂解碳物种的Raman表征127-128
- 6.3.3.3 甲烷裂解表面碳物种的TEM-EDX表征128-129
- 6.3.4 不同镍粒径的催化剂上CH_4、O_2、H_2连续脉冲反应129-131
- 6.4 反应及失活机理讨论131-133
- 6.4.1 催化剂的失活131
- 6.4.2 不同粒径催化剂上甲烷的裂解131-132
- 6.4.3 高空速下催化剂的失活132
- 6.4.4 失活机理132-133
- 6.5 小结133-134
- 6.6 参考文献134-136
- 第7章 小粒径Ni/ZrO_2/SiO_2上甲烷临氧二氧化碳重整反应研究136-148
- 7.1 前言136
- 7.2 实验部分136-137
- 7.3 实验结果与讨论137-145
- 7.3.1 Ni/ZrO_2/SiO_2催化剂的反应活性137
- 7.3.2 Ni/ZrO_2/SiO_2催化剂的物性表征137-143
- 7.3.2.1 催化剂的XRD表征137-139
- 7.3.2.2 催化剂的TEM表征139-143
- 7.3.3 CO_2在Ni/ZrO_2/SiO_2催化剂上的裂解143-144
- 7.3.3.1 CO_2-pulse实验143-144
- 7.3.3.2 原位XRD实验144
- 7.3.4 CH_4在Ni/ZrO_2/SiO_2催化剂上的活化(CH_4脉冲表面反应)144-145
- 7.4 小结145-146
- 7.5 参考文献146-148
- 第8章 甘油选择氧化初探148-179
- 8.1 甘油选择氧化的研究背景及意义148-151
- 8.2 甘油选择氧化的研究现状151-156
- 8.3 实验方法及表征手段156-160
- 8.3.1 实验所用化学试剂156-157
- 8.3.2 催化剂的制备157-158
- 8.3.2.1 载体的功能化157
- 8.3.2.2 金属的负载157-158
- 8.3.3 催化剂的活性评价158-159
- 8.3.4 催化剂的表征159-160
- 8.3.4.1 催化剂及载体的比表面及孔结构的测定159
- 8.3.4.2 X-射线衍射(XRD)分析159
- 8.3.4.3 催化剂的透射电镜(SEM)分析159
- 8.3.4.4 催化剂的透射电镜(TEM)分析159
- 8.3.4.5 催化剂的Raman分析159-160
- 8.3.4.6 催化剂的IR分析160
- 8.4 实验结果160-174
- 8.4.1 活性炭和MWNTs负载金属催化剂上甘油选择氧化的研究160-167
- 8.4.1.1 催化剂的活性评价160-162
- 8.4.1.2 催化剂的表征162-165
- 8.4.1.3 吸附甘油的Raman表征165-167
- 8.4.2 Pt粒径对Pt/MWNTs上甘油选择氧化的影响167-174
- 8.4.2.1 载体的物理化学性质167-170
- 8.4.2.2 Pt在MWNTs表面的分散170-174
- 8.4.2.3 不同Pt粒径催化剂的活性评价174
- 8.5 小结174-176
- 8.6 参考文献176-179
- 第9章 结论179-182
- 攻博期间发表或已完成的相关论文182-185
- 致谢185
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