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Li-Ni-La-O系复合氧化物催化剂上甲烷氧化偶联的研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 20:32:00
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Li-Ni-La-O系复合氧化物催化剂上甲烷氧化偶联的研究【摘要】:考察了Li-Ni-La-O系催化剂的组成、结构及反应条件对甲烷氧化偶联反应活性的影响.在780℃、CH_4:O_

【摘要】:考察了Li-Ni-La-O系催化剂的组成、结构及反应条件对甲烷氧化偶联反应活性的影响.在780℃、CH_4:O_2:N_2=2:1:7、空速15000h~(-1)时,C_2烃收率可达25.8%.XRD、IR、XPS及SEM等的结构分析表明,在LiLa_(1-x)Ni_xO_2催化剂中,当0.1≤x≤0.9时,该催化剂由LiNiO_2和LaNi_(1-y)Li_yO_(4-λ)两相组成,x0.3时出现了LiLaO_2相,La_2Ni_(1-y)Li_yO_(4-λ)是甲烷氧化偶联的主要活性相,活性位Li~+-O~--Ni~(2+)数量的增加是活性提高的主要原因.LiNiO_2和LiLaO_2也有催化活性,它们与La_2Ni_(1-y)Li_yO_4间的协同作用也可能是催化活性增强的原因. 【作者单位】: 中国科学院长春应用化学研究所 中国科学院长春应用化学研究所 中国科学院长春应用化学研究所 中国科学院长春应用化学研究所
【关键词】甲烷 氧化偶联 锂镍镧氧化物
【基金】:国家自然科学基金
【正文快照】: 一般认为,甲烷氧化偶联(OCM)的机理包括多相引发及均相偶联两个过程,即甲烷在催化剂表面生成甲基自由基并进入气相偶联生成乙烷,乙烷再进一步(氧化)脱氢生成乙烯,其中生成甲基自由基的过程为速控步骤.对这一步骤中活性氧种的形态有不同的假设,Koon等[1]认为稀土氧化物的活性

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