甲烷-二氧化碳催化转化制合成气在镍系催化剂上的表面能学分析

【摘要】：基于文献报道和键级守恒-摩斯势(BOC-MP)方法,得到镍系催化剂上甲烷/二氧化碳催化反应表面物种在Ni(111)和Ni(100)晶面的吸附热和各可能基元步骤活化能垒,Ni(111)和Ni(100)晶面的表面能学分析结果基本一致。甲烷及CHx物种的解离以直接解离为主,氧助解离不起主要作用;CH3、CH2和吸附氧O的复合反应与它们的直接解离是平行进行的。表面OH来源于CO2的氢助解离,表面氧则来源于CO2的解离。吸附态甲醛来源途径有表面甲氧基的解离、CH2和O的复合反应以及CH2和OH的歧化反应;吸附态甲醛不易脱附成气相甲醛,它易加氢形成表面甲氧基物种或解离成HCO物种。高反应性的表面碳C产生途径之一是表面CH的直接解离,表面CO通过氢助解离形成表面碳C较其他途径有利。 【作者单位】： 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室!太原030001 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室!太原030001 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室!太原030001 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室!太原030001
【关键词】： 镍表面 甲烷和二氧化碳催化反应 表面反应能学 键级守恒-摩斯势
【基金】：国家自然科学基金!资助项目 ( 2 96730 5 4)
【分类号】：TQ546.2
【正文快照】： 自然界蕴藏着丰富的天然气和二氧化碳资源,如何实现甲烷和二氧化碳的有效转化,已经引起催化界、环保界、工业界和各国政府的高度重视。这主要是已探明的天然气储量越来越大[1]。而人类所需的石油储量却日益减小;加之甲烷和二氧化碳又是引起‘温室效应’的主要气体[2],因此综

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