Mo/HZSM-5上甲烷芳构化的诱导期──钼物种的部分还原和碳物种的沉积

【摘要】：在无 氧条件下 ， Ｍｏ／ Ｈ Ｚ Ｓ Ｍ５ 催 化剂表 现出良好 的催化甲 烷芳构 化性能． 采用 脉冲 反应， Ｔ Ｐ Ｓ Ｒ， Ｔ Ｐ Ｒ ， Ｕ Ｖ Ｒａ ｍ ａｎ ， Ｘ Ｒ Ｄ 和 Ｂ Ｅ Ｔ 等手段 研究了 反应的诱 导期． Ｂ Ｅ Ｔ 和 Ｘ Ｒ Ｄ 结果表 明，钼物种较好 地分散于 分子筛 的外表面 和孔道内 ． Ｔ Ｐ Ｓ Ｒ 和 Ｔ Ｐ Ｒ 结果 表明， 在苯 产生 之前 催化 剂上 至少有两种 不同形式 的高价 钼物种被 部分还原 ． 参 照 Ｍｏ Ｏ３／ Ａｌ２ Ｏ３ 的 Ｔ Ｐ Ｒ 结 果，认 为这 两种 高价 钼物种可能 是以多 聚酸盐和 微晶形式 存在的 Ｍｏ Ｏ３ ． Ｕ Ｖ Ｒａ ｍ ａｎ 光谱 表明，催 化剂表面 确实存 在八面体配位的 多聚酸盐 钼物种 ； 而 Ｘ Ｒ Ｄ 没有 检测到 微晶钼物 种的存 在． 脉 冲反应结 果表 明，预 还原 可以缩短反 应诱导 期，而某种 类型积 碳的存在 对缩短 反应诱导 期更为有 利． 根据以上 结果，认 为诱导期是反应 活性相 逐渐形成 的过程， 包括高 价 钼物 种的 部 分还 原 和碳 物种 的 沉积， 而 后者 可能 对 反应更为重 要． 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连116023
【关键词】： 甲烷 芳构化 诱导期 钼物种 还原 碳物种 沉积
【基金】：国家自然科学基金,中国石油化工科技开发公司资助项目
【正文快照】： 如何将甲烷转化为更为有用的高级烃类，不但是对催化科学家的严峻挑战，也和天然气的综合利用密切相关．十多年来，人们一直将注意力集中在甲烷氧化偶联反应上［１，２］，但至今尚未取得突破性的进展．１９９３年，Ｗａｎｇ等［３］首次报道了Ｍｏ／ＨＺＳＭ５催化剂上甲

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

改性Mo/HZSM-5在甲烷无氧芳构化反应中的性能    姚本镇;杨媛媛;陈瑾;刘殿华;房鼎业;

甲烷无氧芳构化的催化研究进展    李春香,王幸宜,卢冠忠

固相法制备纳米Co_3O_4催化剂及其催化甲苯完全氧化性能    熊德胜;秦枫;徐华龙;沈伟;

Mo/HZSM-5催化剂表面活性中心的计算机模拟    刘丹,张晓彤,桂建舟,宋丽娟,孙兆林

甲烷无氧芳构化催化反应研究进展    张贺,王祥生,李钢

METHANE DIRECT ConVERSION TO ETHENE OVER Mo/SAPO-34 CATALYSTS    

METHANE ADSORPTION AT LOW TEMPERATURE OVER HZSM-5 ZEOLITE AND Mo/HZSM-5    

甲烷芳构化的内标分析法与放大回收实验    吕元,徐竹生,林励吾,臧连发,高永敏,田志坚,张涛

担载型钼催化剂上的丙烷芳构化(英)    吕元,徐竹生,林励吾,臧连发,田志坚,刘伟成,张涛

甲烷在Mo/HZRP-1催化剂上无氧脱氢芳构化反应Ⅰ.Mo/HZRP-1催化剂的催化性能和积炭行为    舒玉瑛,马丁,田丙伦,徐奕德,包信和

甲烷在铕改性Mo/HZSM-5催化剂上的直接芳构化反应 Ⅱ.铕对催化剂中钼物种的影响    刘自力,林维明

水蒸气存在时Mo/HZSM 5催化剂上的甲烷芳构化反应性能    吕功煊,丁彦,潘霞,李树本

Selective Dehydroaromatization of Methane to Benzene over Mo/MCM-49    

Promotional Effect of Indium on Dehydroaromatization of Methane over Mo/HZSM-5 Catalyst without Adding Oxygen    

分子筛性质对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响    苏玲玲,张贺,王祥生,庄建勤,徐奕德,包信和

甲烷无氧芳构化反应研究    高亚娜;高俊文;张勇;

Mo／HZSM-5上甲烷无氧芳构化催化剂制备的研究    杨媛媛;姚本镇;刘殿华;房鼎业;

ZSM-5与SiC原位水热复合及其在甲烷芳构化反应中的独特性能    顾立军;马丁;姚颂东;张贺;申文杰;包信和;

Mo／HZRP-1分子筛催化剂的MAS NMR表征    刘宪春;韩秀文;舒玉瑛;徐奕德;包信和;

固体核磁共振研究甲烷在Mo/HZSM-5上的芳构化反应(英文)    杨俊;张铭金;邓风;

甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较    白杰;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;林励吾;

预处理温度对NH_4 F改性Mo／HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应的影响    李永刚;柳林;黄秀敏;申文杰;包信和;徐奕德;

钼基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化的研究进展    徐奕德;包信和;林励吾;

理论计算研究分子筛微孔内烯烃低聚择形催化机理    曹亮;邢双英;张佳;王伊蕾;王善鹏;

Mo/HZSM-5分子筛碳化钼活性中心结构及甲烷活化机理的密度泛函理论研究    邢双英;曹亮;周丹红;

稀土氧化物催化甲烷催化燃烧反应的研究    温存

甲烷无氧芳构化Mo/ZSM-5催化剂的成型研究    任冬梅

MoCx/HZSM-5催化剂上甲烷和丁烷的芳构化反应研究    袁山东

组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用    王华

钼基催化剂上水蒸气处理对甲烷芳构化活性的影响及积碳性质研究    王红霞

甲烷芳构化催化剂稳定性的研究    白杰

甲烷在Mo基分子筛催化剂上的无氧芳构化反应：分子筛的酸性和孔结构作用的研究    苏玲玲

4-AP荧光探针的合成及光催化CH_4和CO_2合成丙酮的研究    史大昕

等离子体转化甲烷之实验与密度泛函理论研究    王建国

氧化铝薄膜表面的钼基模型催化剂的研究    姜志全

Mo,W/HZSM-5催化剂的活性中心结构及甲烷活化反应机理的密度泛函理论研究    邢双英

H-ZSM-5分子筛上乙烯芳构化过程中C4至苯的反应机理    曹亮

致密膜反应器中MDA及POM偶合StR反应的研究    高开迪

多级结构ZSM-5分子筛制备及甲烷无氧芳构化膜反应性能的研究    胡慧晔

甲烷芳构化与煤热解耦合提高焦油产率研究    周逊

CH_4-CO_2在Zn/H-ZSM-5分子筛上的共转化反应研究    樊衍昕

甲烷和氮气一步法合成氨催化剂的制备及催化性能研究    陈国通

煤、气联合制甲醇的环境影响研究    冯夕悦

Mo/HZSM-5催化剂的改性和甲烷无氧芳化    赵婷婷

Ni-Mn/γ-Al_2O_3催化剂的制备、表征及其CO_2甲烷化研究    高晓庆

甲烷在铕改性Mo/HZSM-5催化剂上的直接芳构化反应 Ⅱ.铕对催化剂中钼物种的影响    刘自力,林维明

Co-Mo/HZSM-5甲烷无氧芳构化催化剂上的积炭    田丙伦,舒玉瑛,刘红梅,王林胜,徐奕德

分子筛的酸处理对Mo/HZSM-5催化甲烷无氧芳构化反应性能的影响    刘红梅,申文杰,刘秀梅,包信和,徐奕德

纳米Co_3O_4的制备及其对高氯酸铵热分解的催化性能    陈伟凡;李凤生;刘建勋;宋洪昌;于吉义;

甲烷在MoO_3／HZSM－5分子筛催化剂上的非氧催化转化    刘社田，徐奕德，郭燮贤，王林胜，谢茂松

甲烷无氧脱氢芳构化催化剂Mo/HZSM-5的研究    刘薇,徐奕德,王志龙,王林胜

以水热法于ZSM-5分子筛中分散MoO_3的研究    郭兴巴图,肖丰收,徐如人

用FT-IR技术研究Mo/HZSM-5分子筛的骨架结构    刘薇,徐奕德

甲烷在过渡金属离子交换分子筛催化剂上的无氧芳构化    李爽,张春雷,彭艳兵,袁艺,吴通好,林励吾

甲烷脱氢芳构化W/HZSM5基催化剂的制备    熊智涛,曾金龙,张鸿斌,林国栋,蔡启瑞

RTH结构分子筛酸性的密度泛函理论研究    彭西来;桂建舟;刘丹;江海英;杨爽;高玉环;

低碳烷烃直接转化技术进展    杨家新,王熙庭,郭保雨

在改性的Mo/HZSM-5催化剂上的甲烷无氧芳构化    李然,王承学,刘桂英

生物油的分馏及品位提升试验研究    姚燕

天然气直接催化转化制乙烯催化剂及反应工艺研究    王开

甲烷水蒸气重整制合成气新型催化剂的制备及性能研究    万会军

低温甲烷氧化偶联制乙烯催化剂BaCO_3/La_2O_3催化剂的研究    丁大为

甲烷氧化偶联整体式催化剂的制备及反应性能的研究    孙思

基于密度泛函理论的碳化钨吸附特性的模拟计算    任云鹏

合金元素改善铝化物室温塑性的第一性原理计算    齐国梁

甲烷氧化偶联整体式催化剂的制备及反应性能的研究    唐晶晶

甲烷氧化偶联催化剂的制备及双层床反应工艺的研究    潘登

Fe_2O_3纳米晶的形态控制以及掺杂和负载型Fe_2O_3复合纳米材料的制备及其催化应用    狄杰玲

负载型钼基催化剂上甲烷、乙烷无氧芳构化反应研究    姜辉,崔巍,王林胜,徐奕德

降低碳化钨中杂质含量的初步尝试    赖训明

提高阳极合格率的改进措施    陶金文

氰基氨基乙酰胺的合成    王强,何娟,郭瑞云,刘澎,化林

AUC在氢中的分解与还原    葛庆仁,康仕芳,周蒙

5-单取代丙二酸亚异丙酯的简便合成法    黄宪,吴金龙

对硝基苯乙酮生产废水的处理工艺研究    顾印玉

铬矿还原直接合金化冶炼低合金钢工业性试验    陈爱梅

利用还原取代反应合成双核铜(Ⅰ)配合物及其晶体结构研究    杨瑞娜,张少文,孙雨安,段征,金斗满,罗保生

由铜泥制备氯化亚铜    程嘉豪

Rh／SiO_2催化剂上甲烷部分氧化反应的活性碳物种研究    吴廷华;谭丽;吴瑛;张奇能;

氢气还原对Co／Cu/Al_2O_3甲烷裂解催化剂的影响    柳泉润;李永丹;

柱撑膨润土负载纳米铁去除污染物的研究    李益民;李建法;胡六江;

新型高效手性联吡啶双膦配体及其在催化不对称还原反应中的应用    吴静;陈新滋;

转底炉冶炼珠铁新工艺    孔令坛;任大宁;

二苯肼制备条件探讨    彭传友;

还原语文课堂的琅琅书声——也谈中学语文朗读训练    张立;

双羟基脲的合成及其在U/Pu分离中的应用    晏太红;郑卫芳;叶国安;张宇;鲜亮;卞晓艳;

柱撑膨润土在零价铁去除污染物中的协同作用研究    李益民;李建法;

1-氨甲基-1,2,3,4-四氢异喹啉的合成研究    程训官;郑小红;夏铸;张昕宇;王宇;彭杨;胡翥;余瑜;

科技，让真相“还原”    特约记者谢佳 通讯员 王勇军

保险经纪拒还原公司资料被判刑    伊国

还原真实的美国    易晖

上古历史的还原    本报记者 王晓阳

还原农村沃土 再创信合辉煌    人民银行驻马店市中心支行党委书记、行长 韩启东

还原的乡村叙事    李洁非

历史，在还原中升华    本报记者 董强

夜郎国：还原真相实在难    记者 战艳 黄勇 张玫

资本运营：还原出中国特色    特约撰稿 包冉

还原千年中国新闻史    赵永华

MoCx/HZSM-5催化剂上甲烷和丁烷的芳构化反应研究    袁山东

稀土改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷直接芳构化反应的研究    刘自力

音频隐藏分析方法研究    谢春辉

甲烷在担载V、Mo和Ag基催化剂上的直接活化转化的研究    缪少军

气相零价汞催化氧化及二价汞液相吸收、还原过程研究    王岳军

甲烷脱氢芳构化Mo基催化剂催化性能的研究    宋一兵

助催化剂对Mo/HZSM-5上甲烷无氧芳构化催化性能研究    王冬杰

《诸病源候论》导引法的操作还原及其特点研究    刘峰

镍基催化剂上CH_4/CO_2重整反应的动力学研究    崔月华

SiO_2和Al_2O_3负载的Rh、Ru、Ir催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理研究    罗春容

人类学与80年代以来中国当代文学的变革    刘晓飞

SharePoint的存档解决方案    刘瑞恒

嘧啶苄胺二苯醚类先导结构的发现和氢化铝锂驱动下邻位嘧啶参与的苯甲酰胺还原重排反应的机理研究    陈美凤

论马里墉的给予性现象学    邓刚

为历史存真    倪爱珍

基于MOSS 2007的数据移植，存档，还原的研究与实现    杨开南

关于中国画触觉语言的猜想    纪玉强

黑人身份的“还原”    李辉

噁唑环为官能团的新型羧基肽酶A抑制剂的设计与合成    金成浩

二茂铁氯代烃与伯胺反应的研究    张晓涛