脉冲电晕等离子体作用下甲烷偶联反应的研究Ⅱ.反应添加气的影响

【摘要】：考察 了 Ｈ２ 、 Ｎ２ 、 Ｈｅ 、 Ｃ Ｏ２ 和 Ｏ２ 等添 加气在 常温常压 下对脉冲 电晕 等离 子体 作用 下甲 烷脱氢偶联 反应的 影响． 结果表明 ， Ｈ２ 对甲烷 脱氢偶 联 反应 的影 响 不大 ； Ｎ２ 和 Ｈｅ 虽 能在 一定 程 度上促进 Ｃ２ Ｈ６ 和 Ｃ２ Ｈ４ 的 形 成 并 抑 制 Ｃ２ Ｈ２ 的 形 成 ， 但 并 不 能 改 变 Ｃ２ 产 物 中 Ｃ２ Ｈ２ 的 主 体 地 位（ ＞ ７５ ％ ） ． 在 Ｃ Ｈ４ Ｃ Ｏ２ 体系中，甲 烷转化 率随 ｎ（ Ｃ Ｏ２）／ ｎ（ Ｃ Ｈ４） 值的 增大而上 升， Ｃ２ Ｈ２ 的选 择性在保持一 段稳定 后急剧下 降，而 Ｃ２ Ｈ６ 和 Ｃ２ Ｈ４ 的选 择 性变 化不 大． 当 ｎ（ Ｃ Ｏ２）／ ｎ （ Ｃ Ｈ４） ＝ ０２ 时， Ｃ２收率最高 ． 在 Ｃ Ｈ４ Ｏ２ 体系中，甲 烷转 化率 随 ｎ （ Ｏ２） ／ ｎ（ Ｃ Ｈ４） 值 的增 大 而 上升 ，但 Ｃ２ 收 率仅 在 ｎ（ Ｏ２）／ ｎ（ Ｃ Ｈ４） ＜ ０１６ 范 围内略有 提高． 【作者单位】： 大连理工大学碳资源综合利用开放实验室!大连116012 大连理工大学碳资源综合利用开放实验室!大连116012 大连理工大学碳资源综合利用开放实验室!大连116012 大连理工大学碳资源综合利用开放实验室!大连116012 大连理工大学碳资源综合利用开放实验室!大连116012
【关键词】： 甲烷 脱氢偶联 脉冲电晕等离子体 添加气
【基金】：国家自然科学基金;大连理工大学三束与材料表面改性国家重点实验室资助;碳资源综合利用开放实验室联合资助
【分类号】：O623.11
【正文快照】： 甲烷在无氧气氛下脱氢偶联制Ｃ２烃反应在热力学上极其不利，采用常规催化手段该反应需在１３７３Ｋ的高温下才能进行［１］．等离子体作为一种十分有效的分子活化手段，应用于甲烷脱氢偶联反应的研究已有报道［２～４］，但多数研究工作集中在低气压下微波或高频放电产生的

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