激光促进磷酸盐表面甲烷直接氧化合成甲醇的研究

【摘要】：以沉淀法合成了FePO4 、AlPO4 和Fe0 .5Al0 .5PO4 三种固体表面材料。采用XRD、IR和TPR方法对各材料进行了表征。以分子探针IR和TPD方法考察了甲烷在固体表面上的吸附性能。以固体表面键激发模式研究了激光促进甲烷直接氧化合成甲醇的表面反应规律。结果表明 ,FePO4 、AlPO4 和Fe0 .5Al0 .5PO4 均具有均一的晶态结构 ,其晶格氧的活泼性顺序为Fe0 .5Al0 .5PO4 FePO4 AlPO4 。在 1 0 0℃以上时 ,CH4 能够以分子态吸附于固体表面PO键上 ,各表面材料的吸附能力也遵循Fe0 .5Al0 .5PO4 FePO4 AlPO4 的规律。在 1 0 0～ 30 0℃范围内 ,采用 1 0 83cm- 1的激光激发固体表面PO键 ,CH4 直接氧化生成CH3OH的反应明显发生且CH3OH的选择性在 80 %以上。CH转化率的大小与固体表面材料晶格氧活泼性及其对CH4 的吸附能力有关。用 1 0 0 0cm- 1和 91 0cm- 1的激光激发PO键 ,不能有效促进化学反应的发生 ,揭示了激光光能的有效吸收和传递是LSSR过程能否实现的关键因素。 【作者单位】： 天津大学化工学院!天津300072 天津大学化工学院!天津300072
【关键词】： 甲烷 甲醇 部分氧化 激光促进表面反应 磷酸盐
【基金】：国家自然科学基金!资助项目批准号 :2 97730 31
【分类号】：O623
【正文快照】： 甲烷的转化是Ｃ1化学和化工的一个重要组成部分 ,在理论研究和应用方面都有着深远的意义。目前世界上利用ＣＨ3ＯＨ作为替代汽油的燃料 ,其趋势越来越明显[1 ,2 ] 。传统的以ＣＨ4为原料二步法合成甲醇的过程复杂 ,能耗过大 ,因此人们已经开始致力于一步法合成ＣＨ3ＯＨ的研

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

乙烷部分氧化制C_2氧化物用Fe-Al-P-O催化剂的研究 Ⅰ.超细Fe-Al-P-O催化剂的制备与表征    王希涛,钟顺和,肖秀芬

丙烷直接合成烃类氧化物的进步与发展    胡蓉蓉,钟顺和

光促甲烷直接转化为甲醇的研究进展    桑丽霞,钟顺和

甲醇工艺新进展    张忠涛,李方伟,迟克彬,王桂芝,孔繁华

乙烷部分氧化超细Fe-Mo-O催化剂的研究    王希涛,钟顺和,肖秀芬

丙烯环氧化制环氧丙烷Fe-Al-P-O催化剂的研究    钟顺和,钟亮,孙菲菲,肖秀芬

甲烷一步氧化制甲醇新技术进展    高云玲,丁钟,彭孝军,孙世国,孙立成

甲烷直接转化的研究现状与展望    苏永庆;王萍;任年军;蔡英;

锑氧化物及锑钒复合氧化物催化剂上的甲烷选择氧化研究    张海东

激光促进LiClO_4·Pb_3(PO_4)_2复合物表面上的乙烷氧化脱氢反应    钟顺和,高峰,蒋世明

激光促进甲烷氧化偶联表面反应规律的研究    钟顺和，马红钦

激光促进乙醇氧化偶联表面反应机理    康庆华,钟顺和

激光促进LiClO_4·Pb_3(PO_4)_2复合物表面上的乙烷氧化脱氢反应    钟顺和,高峰,蒋世明

激光促进H_3PW_(12)O_(40)表面甲烷部分氧化反应    高峰,钟顺和

铋钼复合氧化物表面上激光促进异丁烷选择氧化制甲基丙烯酸    陶跃武,钟顺和

乙烷部分氧化制C_2氧化物用Fe-Al-P-O催化剂的研究 Ⅱ.Fe-Al-P-O催化剂的吸附及催化性能    王希涛,钟顺和,肖秀芬

甲烷氧化偶联反应的进展    张秀玲

杂多化合物的性质对激光促进甲烷部分氧化反应性能的影响    高峰,钟顺和

锂铅磷酸盐表面上激光促进异丁烷选择氧化制甲基丙烯酸    陶跃武,钟顺和

激光促进甲醇在杂多化合物上的表面反应    陈崧哲,钟顺和,辛秀兰,肖秀芬

CaF_2负载H_3PMo_(12)O_(40)表面上激光促进甲烷部分氧化反应性能的研究    高峰,钟顺和

激光促进Pb和Bi磷酸盐表面上异丁烷氧化脱氢反应    钟顺和,耿云峰,陶跃武

4-AP荧光探针的合成及光催化CH_4和CO_2合成丙酮的研究    史大昕

Na W Mn/SiO_2催化剂体系中W和Mn对甲烷氧化偶联反应的作用    季生福,李树本,张兵,刘育,许传芝

Na-W-Mn/SiO_2催化剂中的组分协同效应    陈宏善,牛建中,张兵,李树本

微波辐照下泡沫陶瓷担载镍催化剂上CH_4/CO_2 重整制合成气反应    徐兴祥,张劲松,杨永进,徐志军,扬振明

激光促进H_3PW_(12)O_(40)表面甲烷部分氧化反应    高峰,钟顺和

不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂上甲烷的芳构化反应    舒玉瑛,田丙伦,马丁,包信和,徐奕德

微量氧对Mo/HZSM-5沸石上甲烷芳构化反应的影响    袁山东,冯兆池,应品良,李灿

Cu/WO_3-NiO上光促表面催化二氧化碳与水合成甲醇反应的规律    陈崧哲,钟顺和,肖秀芬

CH_4-CO_2两步反应直接合成含氧有机物的研究——添加氢的影响    谢克昌,黄伟,王晓红,阴丽华

Mo/La-Co-O催化剂上甲烷选择氧化制甲醇反应    张昕,贺德华,张启俭,叶青,徐柏庆,朱起明

乙烷部分氧化制C_2氧化物用Fe-Al-P-O催化剂的研究 Ⅰ.超细Fe-Al-P-O催化剂的制备与表征    王希涛,钟顺和,肖秀芬

乙烷部分氧化制C_2氧化物用Fe-Al-P-O催化剂的研究 Ⅱ.Fe-Al-P-O催化剂的吸附及催化性能    王希涛,钟顺和,肖秀芬

甲烷光催化氧化制甲醇研究进展    王奂玲,丁勇,索继栓

热分析技术在催化研究中的应用进展    蒙根;许中强;祁晓岚;杨为民;谢在库;

MoVTeNbO催化剂用于丙烷选择氧化与氨氧化研究进展    王鉴;李安莲;邴国强;乔岩;赵洪坤;王绪文;

乙烷选择氧化生成醛类含氧化合物催化剂的研究进展    张哲,赵震,徐春明

制备条件对异丁烯选择性氧化催化剂性能的影响    王蕾,张锁江,李增喜,张香平,王玉兰

丙烯环氧化制环氧丙烷Fe-Al-P-O催化剂的研究    钟顺和,钟亮,孙菲菲,肖秀芬

乙苯氧化脱氢反应Fe_x/TiO_2的催化性能研究    李文英,李晓红,孙冬梅,冯杰,谢克昌

硅藻土负载H_6PMo_9V_2Nb_1O_(40)催化剂上乙烷氧化制乙酸和乙醛的反应性能    张艳红,钟顺和

CoAPO-5和MnAPO-5分子筛的合成、表征及在环己烷选择氧化反应中的应用    张瑞珍;董梅;秦张峰;王建国;

负载型复合半导体的制备及光催化甲烷和水反应性能研究    桑丽霞

固体催化剂表面结构的表征    赵曦

激光促进了烷裂解表面反应过程中的能量传递    钟顺和,孙国良

激光促进丁醇裂解表面反应机理    钟顺和,孙国良

激光促进甲烷氧化偶联表面反应规律的研究    钟顺和，马红钦

激光选择促进甲醇表面反应规律的研究    王大祥,钟顺和

水合物储存气体促进技术实验研究    孙志高;刘成刚;周波;

不同含水量对煤吸附甲烷的影响    李树刚;赵鹏翔;潘宏宇;肖鹏;

活性炭催化分解甲烷制氢研究进展    杨德敏;

NiO-ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备方法对其催化性能的影响    李凝;陈俭省;蒋锡福;刘金聚;

高含硫化氢气井井喷后天然气扩散数值模拟    欧阳传湘;吕露;马成;

甲烷液相氧化酯化合成醋酸甲酯醋酸混合溶液的红外光谱酸度测定    师博辉;雷鹏;刘志林;陈立宇;

以(Cu–Ce–Zr–O)–ScSZ为阳极的固体氧化物燃料电池的制备及性能    苏蕙;吴也凡;罗凌虹;程亮;石纪军;

热重质谱联用研究废旧汽车高聚物热解特性    李超;刘新民;耿启金;郭庆杰;李金惠;

北部污水处理厂对沼气柜水封阀置换探讨    苏虹;赵喆;

CO_2和CH_4在煤基质表面竞争吸附的热力学分析    周来;冯启言;秦勇;

介质阻挡放电条件下甲烷部分氧化制甲醇的研究    张安杰;朱爱民;李小松;石川;

复合储气材料对氢、甲烷混和气体的储放气研究    孙艳;周亚平;周理;

甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较    白杰;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;林励吾;

超临界干燥对La_(0.8)Sr_(0.2)FeMn_(1.5)Al_(9.5)O_(19-δ)六铝酸盐性能的影响    张涯远;蒋政;张世超;朱庆山;

甲烷部分氧化制合成气Co/MgO/HZSM-5催化剂的研究    张诺伟;黄传敬;高晓晓;翁维正;万惠霖;

Ni/ZrO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的研究    宋月芹;贺德华;

两相UASB反应器处理木薯淀粉废水的启动运行特性研究    冼萍;潘正现;钟莉莹;

Ca调变的Co／Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气    高晓晓;黄传敬;张诺伟;翁维正;万惠霖;

柠檬酸法制备Ce_(1-x)Mn_xO_(2-a)固溶体催化剂甲烷催化燃烧的研究    刘长春;於俊杰;陶炎鑫;蒋政;郝郑平;

Ni-Sr/Al_2O_3催化剂上甲烷三重整制合成气    姜洪涛;李会泉;张懿;

从水合甲烷看新世纪    张志承

碘催化氧化甲烷制甲醇催化剂    石关

北极释放甲烷速度加快    李欣　译

黑海深处发现水化甲烷    记者 刘钢

稻田—产生甲烷影响气候    赵希友

火星大气何来甲烷    久亮

土卫六：稠密“面纱”由氮和甲烷构成    记者 刘向

日本看好海底冰状甲烷    本报驻东京记者 吴仲国

甲烷在其上的角色如同地球上的水    毛文波 毛黎

日实现甲烷高密度的贮存    刘宏

Ni、NiH～+、NiO和MgO等活化甲烷的理论研究    杨华清

组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用    王华

甲烷低温燃烧反应分子筛负载Pd催化剂    史春开

焦炉煤气中氢气和甲烷的吸附分离    刘艳娜

担载型分子筛催化剂上CH_4选择还原NO反应的研究    任丽丽

甲烷在常压和高压下溶解度的测定与计算    夏淑倩

甲烷选择性催化还原氮氧化物的基础研究    张惠

大气CO_2浓度升高对稻—麦轮作农田温室气体排放影响的研究    徐仲均

微波技术在甲烷转化过程中的应用    徐云鹏

流化床甲烷临氧CO_2重整制合成气镍系催化剂研究    井强山

CH_4-CO_2低温转化合成含氧有机物的研究    王晓红

甲烷在甲醇和烃类混合溶剂中高压溶解度的研究    郭玉高

改性尿素对农田温室气体排放的影响    荆瑞勇

纳米铜锡氧化物的制备及催化性能的表征    贾超

天然气（CH_4）催化燃烧催化剂的研究    闫智慧

金属负载的HZSM-5上甲烷和丙烷无氧芳构化反应研究    宣东

折流板反应器厌氧处理住宅小区生活污水试验性研究    黎展毅

甲烷泄漏检测及扩散研究    师春元

甲烷制燃料电池氢源催化剂的设计改进    尹潇

冷等离子体裂解甲烷制C_2烃的实验研究及动力学模拟    何方方