掺杂SrTiO_3体系上甲烷氧化偶联催化性能的研究

【摘要】：用X—射线粉末衍射 (XRD)、氧吸附—程序升温脱附 (O2 -TPD)研究了柠檬酸热分解法制备的钙钛矿型催化剂的组成、结构与甲烷氧化偶联反应 (OCM)催化性能 ,结果表明钙钛矿型SrTi0 .9M0 .1O3 -δ(M =Mg ,Al,Zr)的B位掺杂离子的价态越低 ,脱附温度越高 ,这与催化剂对生成C2 产物的选择性相关联 ;钙钛矿型SrTi1-xMgxO3 -δ的B位Mg2 + 掺杂量越多 ,催化剂中的氧空位越多 ,脱附温度升高。当B位Mg2 + 掺杂量x≤ 0 1时 ,催化剂的甲烷转化率和C2 选择性明显增加 ,当x≥ 0 1时又明显下降。认为低价离子掺杂所产生氧空位为氧分子的活化提供了活性位 ,表面吸附态氧物种为OCM反应主要活性氧物种 ,较高温度脱附的吸附氧有利于甲烷氧化偶联C2 选择性的提高。 【作者单位】： 南京大学化学系 南京大学化学系 南京大学化学系 南京大学化学系
【关键词】： 甲烷氧化偶联 钙钛矿 氧空位 吸附氧
【分类号】：O643.3
【正文快照】： 甲烷氧化偶联 (OCM )制乙烯是优化利用天然气资源的有效途径之一 ,研究催化剂组成、结构与OCM催化性能之间的关系有重要的理论和实际意义。ABO3钙钛矿型复合氧化物在保持结构不变的情况下 ,A或B离子可以部分被其它离子所取代 ,是研究催化剂构效关系的理想体系[1] 。R .Spinicc

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