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在透氧膜反应器中进行甲烷氧化偶联反应的研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 19:49:24
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在透氧膜反应器中进行甲烷氧化偶联反应的研究【摘要】:混合导体透氧膜是一类同时具有电子和氧离子两类导电性的陶瓷膜 .在高温下 ,氧会以氧离子的形式透过透氧膜 ,因此在膜表面存在丰富的

【摘要】:混合导体透氧膜是一类同时具有电子和氧离子两类导电性的陶瓷膜 .在高温下 ,氧会以氧离子的形式透过透氧膜 ,因此在膜表面存在丰富的氧物种 (O- ,O-2 ,O2 -2 和O2 - ) ,这些氧物种能够提高甲烷氧化偶联 (OCM )反应的C2 选择性 .采用挤压的方法制备出致密的Ba0 5Sr0 5Co0 8Fe0 2 O3-δ(BSCFO)透氧膜管 ,并考察了此透氧膜管对OCM反应的催化性能 .发现BSCFO的C2 生成速率比La0 6 Sr0 4Co0 8Fe0 2 O3-δ(LSCFO)和La Ba Co Fe O(LBCFO)要高得多 ,其原因主要是由于BSCFO中的氧空缺浓度比较高 .高的氧空缺浓度不仅能够加速氧离子的传输 ,而且能够提高甲烷分子的活化速度 ,所以BSCFO具有比LSCFO和LBCFO更好的催化性能 .C2 生成速率随着反应温度及原料气中甲烷浓度的升高而升高 ,C2 选择性取决于氧离子结合与OCM反应竞争的结果 ,高的氧离子结合速率会降低C2 选择性 .甲烷转化率随着富氧侧氧分压的升高而升高 ,但C2 选择性则随着氧分压的升高而降低 .这说明在OCM过程中气相反应起着重要的作用 【作者单位】: 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
【关键词】钙钛矿 氧分离膜 甲烷 氧化偶联 膜反应器
【基金】:国家 973计划项目 ( 19990 2 2 40 1)
【分类号】:O643.3
【正文快照】: 近 2 0年来 ,人们花费了很多精力来研究甲烷的转化利用 ,并取得了很大的进展 .总的来说 ,甲烷的转化包括直接转化和间接转化两种途径[1,2 ] .直接转化是将甲烷一步转化为可利用的化工产品 ,如将甲烷选择氧化成甲醇或甲醛 ,通过甲烷氧化偶联反应 (OCM )将甲烷转化为C2 产

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