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载体硅烷化改性对W/MCM-22催化剂上甲烷脱氢芳构化反应性能的影响

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 19:35:13
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载体硅烷化改性对W/MCM-22催化剂上甲烷脱氢芳构化反应性能的影响【摘要】:用正硅酸乙脂(TEOS)和三甲基氯硅烷(TMCS)为硅烷化试剂,分别对MCM-22分子筛进行表面改性处

【摘要】:用正硅酸乙脂(TEOS)和三甲基氯硅烷(TMCS)为硅烷化试剂,分别对MCM-22分子筛进行表面改性处理,考察其对所担载W/MCM-22基催化剂上甲烷脱氢芳构化(DHAM)反应性能的影响,结果表明,TEOS或TMCS对MCM-22分子筛载体的硅烷化处理主要导致分子筛外表面最强和最弱的表面酸性位被消去,分子筛孔道内的B酸位(芳构化中心)几不受影响;在DHAM反应化学上表现为:CH4转化率大体持平,但芳烃选择性明显上升,催化剂的结焦/积碳速率有所减缓,单程操作寿命明显延长.在经硅烷化处理的8%W-0.6%Zn/MCM-22催化剂上,苯选择性最高达73.1 C%(相应甲烷转化率为15.3%),是未经 【作者单位】: 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室
【关键词】硅烷化 甲烷 芳构化 W/MCM-基催化剂
【基金】:国家重点基础研究规划项目“天然气、煤层气优化利用的催化基础”(G1999022400)资助
【分类号】:O643.32
【正文快照】: 催化剂的表面酸性位(特别B酸位)在甲烷无氧脱氢芳构化(DHAM)反应中起着重要作用[1].分子筛孔道内的B酸位被认为是负责DHAM反应中间物(乙烯)进一步芳构化的活性中心.然而,在HZSM-5沸石分子筛担载催化剂催化的DHAM反应中发现,催化剂外表面的B酸位由于缺少空间约束,不具催化择形

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