工艺条件对Ni/Al_2O_3和Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响

【摘要】：采用共沉淀法制备γ-Al2O3载体和不同Ce添加量的CeO2-Al2O3载体,然后用浸渍法制备Ni负载质量分数10%的Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化剂。在固定床微反装置中考察了反应温度、原料气配比和CH4空速等工艺条件对Ni/γ-Al2O3和Ni/Ce30Al70Oδ催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表明,添加Ce的催化剂催化性能有较大提高,在Ni/Ce30Al70Oδ催化剂上,反应温度750℃时,CH4转化率94.3%,与Ni/Al2O3催化剂相比,提高20%。Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化剂的CH4转化率均随反应温度的升高而增大。原料气中n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的增加均能提高各催化剂的CH4转化率。但n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的变化对各催化剂的催化性能的影响不同。随着n(O2)∶n(CH4)的增大,产物中n(H2)∶n(CO)降低,n(CO2)∶n(CO+CO2)升高;而n(H2O)∶n(CH4)增大时,产物中n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均升高。随着CH4空速的增加,Ni/Al2O3催化剂上CH4转化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均较大程度下降;而在Ni/Ce30Al70Oδ催化剂上,随着CH4空速的增加,CH4转化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)变化不大。 【作者单位】： 广东药学院药科学院 华南理工大学化工与能源学院
【关键词】： 能源化学 甲烷 镍 铈 催化剂 并流沉淀 自热重整 制氢
【基金】：广东省自然基金资助项目(030514) 广东省科技计划项目(2004B33401006)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 氢是储量极为丰富的元素,也是无污染的清洁能源,发展氢燃料电池是解决汽车尾气污染问题的有效途径。天然气制氢在化石燃料制氢工艺中最为经济和合理。甲烷自热重整工艺是新型制氢方法[1-6],其基本原理是在反应器中耦合了放热的CH4部分氧化反应和强吸热的CH4水蒸汽重整反应,反

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