沉淀剂对SrCO_3/La_2O_2CO_3上低温甲烷氧化偶联反应的影响及反应中的热点效应

【摘要】：用共沉淀法制备了系列SrCO3/La2O2CO3催化剂,制备中沉淀剂的选择影响催化剂的物理化学性质,并最终决定其在低温甲烷氧化偶联(OCM)中的催化性能,其中以n(NaOH)∶n(Na2CO3)=2∶1的NaOH/Na2CO3为复合沉淀剂效果最好,对应的催化剂中检测到两种La2O2CO3的组分,分别为四方晶相的(Ⅰ-)和六方晶相的(Ⅱ-)La2O2CO3。这两种晶相的共存为OCM的低温反应提供所需要的活性位。助剂SrCO3抑制了甲烷的过度氧化,提高了C2的选择性。所得到的最佳催化剂能在100℃炉温下维持OCM反应至少24 h,使CH4转化率达25.6%,C2选择性达43.4%。伴随OCM的甲烷氧化生成COx的副反应产生的热点效应为OCM温和反应提供了热源。 【作者单位】： 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室;中国科学院研究生院;
【关键词】： 甲烷氧化偶联 LaOCO 低温 共沉淀 复合沉淀剂 催化与分离提纯技术
【分类号】：O643.1
【正文快照】： 甲烷氧化偶联(OCM)是一个复杂的高温多相-均相化学反应,同时OCM反应生成C2(C2H4和C2H6)以及伴随的甲烷深度氧化生成COx(CO和CO2)的反应均是强放热反应,研究反应过程的热效应现象和提出降低热效应的措施是甲烷氧化偶联研究的一个重要方面。反应过程中的温度振荡和热点温度效应

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