不同载体负载的Rh基催化剂催化甲烷溴氧化反应

【摘要】：在常压固定床反应器上考察了不同载体担载的Rh催化剂上的甲烷溴氧化反应,发现在惰性载体SiC和SiO2担载的Rh催化剂上溴代甲烷选择性较高,而以金属氧化物ZrO2和TiO2为载体的Rh催化剂上易发生深度氧化.程序升温还原实验表明,惰性载体担载的Rh催化剂更难还原.热力学数据分析表明,在所考察的温度区间内,提高反应温度有利于一溴甲烷水汽重整反应的进行.惰性载体担载的Rh催化剂活性高可归因于Rh适中的氧化还原能力,抑制了溴甲烷水汽重整反应的进行.由于Rh/SiC显示出较高的甲烷转化率和溴代甲烷选择性,因此对该催化剂的Rh载量和反应条件进行了优化.结果表明,在620oC,气、液空速分别为900和3.0ml/(g.h)条件下,甲烷单程转化率和溴代甲烷总选择性分别保持在20%和90%以上,并且连续反应100h未发生催化剂失活. 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室;中国科学院研究生院;中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室;
【关键词】： 甲烷 溴氧化 铑 载体 负载型催化剂
【基金】：国家重点基础研究发展计划(973计划,2005CB221406)
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 随着石油资源的日益枯竭,开发以天然气为原料制液体燃料及其它化学品的新工艺路线具有重大的现实意义.天然气的主要成分是甲烷,其分子具有高度对称性,因此甲烷的活化一直是催化领域研究214的热点和难点[1].目前天然气化工中应用最广泛的是合成气路线,即首先甲烷经水汽重整反

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