醋酸溶液中Pd(OAc)_2-对苯醌-CO催化甲烷选择氧化制甲醇

【摘要】：考察了Pd(OAc)2-对苯醌-CO催化剂体系中甲烷有氧选择氧化制甲醇反应的性能。结果表明,在Pd(OAc)2用量为100μmol时,该催化剂体系中对苯醌和CO的最佳用量分别是1 000μmol和0.4 MPa。在讨论反应温度、反应时间及反应溶剂对甲烷选择氧化影响的基础上,得出在原料气组成为2.5 MPa甲烷+0.4 MPa氧气+0.4 MPa氮气及最佳催化剂用量的条件下,该催化剂体系选择性催化氧化甲烷的适宜工艺条件为反应温度130℃、反应时间3 h、溶剂中CH3COOH与H2O的体积比为4∶1。在此工艺条件下,目标产物甲醇的生成量为1 650μmol。 【作者单位】： 黑龙江科技学院安全工程学院;
【关键词】： 醋酸 Pd(OAc) 对苯醌 CO 选择氧化 甲烷 甲醇
【基金】：国家自然科学基金(51004045) 黑龙江省教育厅科学技术研究项目(12511481)
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 甲烷部分氧化制甲醇是甲烷催化转化研究的热点和难点[1]。文献报道[2],H2O2、K2S2O8、KMnO4等氧化剂在适当条件下均可氧化甲烷生成甲醇。然而,从环境保护及原料来源角度出发,分子氧无疑是甲烷转化最理想的氧化剂。分子氧选择氧化甲烷制甲醇的研究一直倍受研究者的关注。文献[3

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