醋酸溶液中Pd-CuPc/Y催化甲烷选择氧化制甲醇

【摘要】：以氯化铜、钼酸铵、苯酐、氯化铵、尿素和NaY分子筛为原料,采用苯酐-尿素法制备了酞菁铜/分子筛复合物CuPc/Y。采用等体积浸渍法将金属钯担载在CuPc/Y上制备了Pd-CuPc/Y催化剂,并在醋酸水溶液中考察了其催化甲烷选择氧化合成甲醇反应的性能,结果表明,催化性能与反应温度、溶剂中CH3COOH与H2O的混合比例、对苯醌用量、反应时间等因素有关,在0.5%Pd-0.5%CuPc/Y添加量0.5 g、CH3COOH与H2O体积比4∶1、对苯醌用量1 000μmol、反应时间3 h、反应温度150℃的条件下,甲醇的最佳生成量为1 840μmol。Pd-CuPc/Y催化剂可以多次循环使用,但由于催化剂流失和催化剂表面的钯粒子聚集的原因,循环使用后的催化剂催化活性有所下降。Pd-CuPc/Y在醋酸溶液中催化甲烷选择氧化合成甲醇是亲电取代反应和活性氧物种氧化共同作用的结果。 【作者单位】： 黑龙江科技大学安全工程学院;
【关键词】： 酞菁 钯 分子筛 甲烷 甲醇 醋酸
【基金】：国家自然科学基金(51004045) 黑龙江省教育厅科学技术研究项目(12511481) 哈尔滨市科技创新人才研究专项资金项目(2013RFQXJ085)
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 甲烷直接催化氧化合成甲醇是催化研究领域中具有挑战性的课题之一[1]。甲烷直接转化合成甲醇的方法主要有均相气相氧化、气固多相催化氧化和液相催化氧化三大类。因液相催化氧化反应能使催化剂与反应物实现分子级的直接接触,可在温和的条件下进行,受到研究者的普遍关注[2～6]

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