一种煤基合成气制合成天然气用Sc_2O_3促进Ni-ZrO_2高效新型甲烷化催化剂

【摘要】：用Sc2O3作为促进剂,研发出一种Sc2O3掺杂的高效新型Ni-ZrO2基催化剂,该催化剂对CO和CO2共甲烷化制合成天然气(SNG)显示出高的活性和优异的热稳定性.在组成经优化的Ni6Zr3Sc1催化剂上,0.1 MPa,573K,V(H2)∶V(CO)∶V(CO2)∶V(N2)=75∶15∶5∶5,出口空速GHSV=40 000mL/(h·g)的反应条件下,在反应开始之后的20~332h的反应过程中,CO和CO2的转化率一直分别保持在100%和85%的高水平,产物甲烷的选择性一直保持在100%.耐热试验结果显示,在973K下经历24h甲烷化反应、而后降至573K的Ni6Zr3Sc1催化剂试样上,(CO+CO2)的总转化率仍能稳定地保持在80.2%的水平;而不含Sc2O3的原基质催化剂(Ni6Zr4)在经历相同耐热试验过程之后的(CO+CO2)总转化率骤降至2.7%,暗示其因烧结而失活.催化剂的表征结果证实,可观量的Sc3+溶解入ZrO2晶格导致具有c-ZrO2结构的单一c-(Zr-Sc)Oy相的生成并使其稳定化,这类c-(Zr-Sc)Oy相与Ni6Zr3Sc1催化剂的高活性,尤其与优良的热稳定性,密切相关. 【作者单位】： 厦门大学化学化工学院 固体表面物理化学国家重点实验室 醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室;
【关键词】： Ni-ZrO催化剂 ScO-促进Ni-ZrO催化剂 CO/CO共甲烷化 合成天然气
【基金】：国家重点基础研究发展计划(973)项目(2011CBA00508) 优秀国家重点实验室基金项目(20923004) 教育部创新团队项目(IRT1036)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 煤或生物质基合成气经甲烷化制合成天然气(SNG,甲烷体积分数≥95%)是燃料化工的重要过程之一.近年来,由于国际天然气价格飙升,煤或生物质制SNG又引起燃料化工界的重视[1-6].我国富煤、少油、贫气,发展煤或生物质基合成气优化利用的先进催化技术,对于我国燃料化工的可持续发展,

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