新南威尔士大学Adv. Mater.：高效硒化铅量子点太阳能电池——基于钙钛矿纳米晶体的离子交换钝化法

【引言】

胶体量子点拥有带宽可调节、造价低廉等优势，被认为是一种应用前景广阔的太阳能电池材料，其中硒化铅（PbSe）量子点以多重激子效应和高效载流子迁移为著称。然而，硒化铅量子点在空气中非常容易氧化，这导致其表面具有较多缺陷，从而限制了对应的太阳能电池的开路电压和填充因子，阻碍了其光电转发效率的进一步提高。因此，硒化铅量子点电池急需寻求一种有效钝化表面缺陷的方法，以提高其在空气中的稳定性与电池效率。

【成果简介】

近日，澳大利亚新南威尔士大学的Zhilong Zhang 博士（第一作者）与Shujuan Huang博士（通讯作者）等人在Advanced Materials上发表题为“A New Passivation Route Leads to Over 8% Efficient PbSe Quantum Dot Solar Cells via Direct Ion Exchange with Perovskite Nanocrystals”的文章。 该文章报道了一种创新的表面钝化方法通过铯铅溴/碘钙钛矿纳米晶与表面含氯的硒化铅量子点之间进行离子交换，在硒化铅量子表面形成更稳定的混合卤化物钝化层。这不仅有效地提高了其荧光量子产率和在空气中的稳定性，更进一步地把硒化铅量子点太阳能电池的最高光电转化效率提高至8.2%。这是首次公开报道的光电转化效率超过8%的硒化铅量子点太阳能电池。此外，通过该钝化处理的器件同时展示了非常好的空气稳定性，在没有封装的情况下在空气中存放57天后仍能保持其初始光电转化效率的95%。

【图文导读】

图1. 硒化铅量子点（PbSe QDs）与铯铅溴/碘钙钛矿纳米晶（CsPbBr3/CsPbI3）之间的离子交换过程示意图与交换前后材料的发光和吸收光谱。

（a）PbSe QDs（Cl钝化） 与 CsPbBr3/CsPbI3钙钛矿纳米晶之间的卤族离子交换过程示意图。

（b）交换反应后混合物的在紫外灯下的可见区发光，其发光颜色由CsPbBr3/ PbSe的初始混合比例决定。

（c）图1（b）中的混合物在可见区的光致发光光谱。

（d）CsPbI3钙钛矿纳米晶与PbSe QDs发生离子交换后的光致发光光谱变化。

（e）交换反应后经过提纯的PbSe QDs的吸收与发光光谱。

图2. 透射电子显微镜（TEM）下的PbSe QDs与钙钛矿纳米晶混合物和通过X光能量色散谱（EDS）的得到卤族元素分布图。

（a）PbSe QDs与CsPbBr3钙钛矿纳米晶混合物的TEM照片。

（b）经过CsPbI3钙钛矿纳米晶处理后的PbSe QDs的TEM照片。

（c）-（d） 氯元素在图2（a）与（b）中的分布。

（e） 溴元素在图2（a）中的分布。

（f） 碘元素在图2（b）中的分布。

图3. 运用不同钝化处理后的PbSe QDs所制备的太阳能电池的性能分析。

（a）以三种不同钝化处理后PbSe QDs所制备的太阳能电池的电流密度-电压（J-V）曲线。

（b）PbSe QDs太阳能电池的外量子产率曲线。

（c）这三种太阳能电池的效率分布图。

（d）-（e） 未经处理与经CsPbBr3钙钛矿纳米晶处理的PbSe QDs薄膜的瞬态吸收光谱。

（f） 三种PbSe QD太阳能电池的光电转换效率随时间的变化。

【小结】

这项研究提出了一种崭新且高效的硒化铅量子点钝化方法。通过与铯铅溴/碘钙钛矿纳米晶之间的离子交换，硒化铅量子点可以获得更加稳定的混合卤化物钝化层。这个方法不仅提升了量子点的荧光量子产率，更大幅提高了硒化铅量子点太阳能电池的光电转换效率与空气稳定性。本项研究的研究团队在2016年曾在Advanced Energy Materials上报道了第一个效率高于7%的硒化铅量子点太阳能电池，而在本项研究中进一步把其转换效率纪录第一次提升到8%以上。